[論文レビュー] Quantitative theory of magnetic interactions in solids

A. Szilva, Y. O. Kvashnin+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 6, 2022

Magnetic properties of thin films被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、密度汎関数理論（DFT）および動的平均場理論（DMFT）を用いて、磁性固体における原子間交換相互作用—ヘイゼンベルグ交換相互作用、ジャローシュキン＝モリオ相互作用、および異方的対称的交換相互作用—を定量的に計算する包括的なab initioフレームワークを提示する。小スーパーセルにおける電子構造計算と大規模磁性系の有効スピンハミルトニアンとの間の厳密な関係を確立し、2次元磁性体、遷移金属酸化物、分子磁性体を含む多様な材料において、磁振子分散および磁性特性の正確な予測を可能にする。

ABSTRACT

In this report we review the method of explicit calculations of interatomic exchange interactions of magnetic materials. This involves exchange mechanisms normally referred to as Heisenberg exchange, Dzyaloshinskii-Moriya interaction and anisotropic symmetric exchange. The connection between microscopic theories of the electronic structure, such as density functional theory or dynamical mean field theory, and interatomic exchange, is given in detail. The different aspects of extracting information for an effective spin Hamiltonian that involves thousands of atoms, from electronic structure calculations considering significantly fewer atoms (1-50) is highlighted. Examples of exchange interactions of a large group of materials is presented, which involves heavy elements of the 3d period, alloys between transition metals, Heusler compounds, multilayer systems as well as overlayers and adatoms on a substrate, transition metal oxides, 4f elements, magnetic materials in two dimensions and molecular magnets. Where possible, a comparison to experimental data is made, that naturally becomes focused on the magnon dispersion. The influence of relativity is reviewed for a few cases, as is the importance of dynamical correlations. Development to theories that handle out of equilibrium conditions is also described here. The review ends with a short description of extensions of the theories behind explicit calculations of interatomic exchange, to non-magnetic situations, e.g. that describe chemical (charge) order and superconductivity.

研究の動機と目的

• 磁性固体におけるスピン交換相互作用（等方的、異方的、ジャローシュキン＝モリオ相互作用を含む）を定量的・ab initio的に理論化すること。
• 小単位格子（1〜50原子）における計算を用いて、数千原子を含む大規模磁性系の有効スピンハミルトニアンと、微視的電子構造理論（DFTおよびDMFT）を結びつけること。
• 3d遷移金属から2次元磁性体、分子系に至る広範な材料において、磁振子分散および磁性特性の正確な予測を可能にすること。
• 相対論的効果、動的相関、非平衡状態を含む拡張を図ることで、機能性材料に対する予測力の向上を図ること。
• 多体理論の類似性を基に、電荷秩序や超伝導といった非磁性現象に対しても本フレームワークの適用可能性を示すこと。

提案手法

• DFTにおける非コリネアKohn-Shamハミルトニアンを用い、線形応答理論によりスピン感受率を計算する。
• 磁性局所力定理およびエネルギー変動形式を用いて、第一原理的に双一次交換相互作用パラメータを導出する。
• スピン回転の一次摂動理論を適用し、交換パラメータJ_ij、D_ij（DMベクトル）、対称的異方性項を抽出する。
• グリーン関数の分解および和則を用いて、電子構造に基づく交換相互作用の物理的起源を解釈する。
• 局所的スピンモデル（オンサイト）とグローバルスピンモデル（長距離）の両方を扱えるようにし、複雑な磁性構造の取り扱いを可能にする。
• 多体理論における経路積分およびフェルミ図式技法を用いて、非平衡状態への理論の拡張を図り、非平衡ダイナミクスおよび集団現象の記述を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子間交換相互作用（ヘイゼンベルグ、ジャローシュキン＝モリオ、異方的）を第一原理的電子構造計算から体系的に導出する方法は何か？
• RQ2 小スケール電子構造計算（1〜50原子）と大規模磁性系（数千原子）の有効スピンハミルトニアンとの間の定量的関係は何か？
• RQ3 相対論的効果および電子相関（DMFTによる記述）は、交換相互作用の大きさおよび対称性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 本理論的フレームワークは、多様な材料において磁振子分散をどれほど正確に予測でき、実験データと一致するか？
• RQ5 理論的枠組みは、電荷秩序や超伝導といった非磁性現象を記述するために拡張可能か？

主な発見

• 本手法により、3d遷移金属、ヘイズラー化合物、マルチレイヤー、2次元磁性体、分子磁性体を含む広範な材料において、実験的磁振子分散と良好に一致する交換相互作用のab initio計算が可能となった。
• 相対論的効果は、特に重い元素を含む系や逆性対称性が破れている系において、ジャローシュキン＝モリオ相互作用および異方的交換に顕著な影響を与える。
• DMFTが捉える動的相関は、4f元素や遷移金属酸化物などの強い相関系において、交換相互作用を正しく記述するために不可欠である。
• 本理論的フレームワークは、MnSi や FeGe などの系において非コリネア磁性状態およびスピンテクスチャを正確に予測でき、実験観察と整合的である。
• 多体場理論を用いた非平衡状態への拡張により、超高速スピンダイナミクスやレーザー誘発磁性現象の研究への道筋が開かれた。
• 共通の多体理論形式を用いて、磁性現象と非磁性現象（電荷秩序、超伝導を含む）を統一的に記述する理論的基盤が提供された。