[論文レビュー] Quantitatively Predicting Modal Thermal Conductivity of Nanocrystalline Si by full band Monte Carlo simulations

Lina Yang, Yi Jiang+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 5, 2021

Thermal properties of materials参考文献 50被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、全フォノンバンド分散とモード分解型原子論的グリーン関数（AGF）を備えた分散低減モンテカルロ（VRMC）シミュレーションを用いて、ナノ結晶シリコン（nc-Si）におけるモード別熱伝導率を予測する手法を提示している。界面を非晶質シリコン（a-Si）としてモデル化することで、結晶粒界散乱の効果を正確に捉えており、10 nm から 550 nm の粒径範囲で実験値と非常に良好に一致する。粒径が小さくなるに従い、熱伝導率はバルクSiの54％から3％に低下している。

ABSTRACT

Thermal transport of nanocrystalline Si is of great importance for the application of thermoelectrics. A better understanding of the modal thermal conductivity of nanocrystalline Si will be expected to benefit the efficiency of thermoelectrics. In this work, the variance reduced Monte Carlo simulation with full band of phonon dispersion is applied to study the modal thermal conductivity of nanocrystalline Si. Importantly, the phonon modal transmissions across the grain boundaries which are modeled by the amorphous Si interface are calculated by the mode-resolved atomistic Greens function method. The predicted ratios of thermal conductivity of nanocrystalline Si to that of bulk Si agree well with that of the experimental measurements in a wide range of grain size. The thermal conductivity of nanocrystalline Si is decreased from 54 percent to 3 percent and the contribution of phonons with mean free path larger than the grain size increases from 30 percent to 96 percnet as the grain size decreases from 550 nm to 10 nm. This work demonstrates that the full band Monte Carlo simulation using phonon modal transmission by the mode-resolved atomistic Greens function method can capture the phonon transport picture in complex nanostructures, and therefore can provide guidance for designing high performance Si based thermoelectrics.

研究の動機と目的

• 広い粒径範囲におけるナノ結晶シリコン（nc-Si）のモード別熱伝導率を定量的に予測すること。
• 物理的に正確な界面透過率を用いて、結晶粒界散乱がフォノン輸送に与える影響を調査すること。
• 複雑なナノ構造におけるフォノン輸送をモデル化するため、全バンドVRMCシミュレーションとモード分解型AGFの有効性を評価すること。
• モード貢献を理解することで、高性能Siベース熱電材料の設計に役立つ予測フレームワークを提供すること。

提案手法

• 準球面的フォノン輸送をモデル化するため、全フォノンバンド分散を備えた分散低減モンテカルロ（VRMC）シミュレーションを採用した。
• 結晶粒界を非晶質シリコン（a-Si）界面としてモデル化し、周波数依存のフォノン透過率をモード分解型原子論的グリーン関数（AGF）を用いて計算した。
• 界面透過率への影響を評価するため、a-Si層の厚さを4〜6炭素鎖（2.172〜3.259 nm）の範囲で変化させた。
• 透過率および平均自由行程に重み付けたフォノンモード貢献を統合することで、熱伝導率比を計算した。
• 10 nm から 550 nm の粒径範囲で実験測定値と照合して妥当性を検証した。
• フォノン周波数および平均自由行程ごとの累積的熱伝導率貢献を分析し、支配的輸送メカニズムを特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 全バンドVRMCにモード分解型AGFを組み合わせた手法が、さまざまな粒径におけるnc-Siの熱伝導率をどの程度正確に予測できるか？
• RQ2 粒径よりも長い平均自由行程（MFP）を持つフォノンが、粒径が小さくなるに従い、全熱伝導率にどの程度寄与するか？
• RQ3 a-Si界面としてモデル化した結晶粒界を通過するフォノン透過率は、周波数および界面厚さにどのように依存するか？
• RQ4 粒径が小さくなるに従い熱伝導率が低下する要因として、結晶粒界における界面透過率がどの程度支配的であるか？
• RQ5 100 nm未満の粒径を有するnc-Siにおいて、低周波数フォノン（<3 THz）は熱輸送にどの程度寄与するか？

主な発見

• 予測されたnc-Siの熱伝導率比（バルクSiに対する比）は、550 nmで54％、10 nmで3％であり、広い粒径範囲で実験測定値と一致している。
• 粒径が550 nmから10 nmに減少するに従い、MFPが粒径より長いフォノンが全熱伝導率に30％から96％の寄与を示している。
• 粒径が550 nmから10 nmに減少するに従い、低周波数フォノン（<3 THz）が熱伝導率に37％から57％の寄与を示している。
• a-Si界面では低周波数（<3 THz）で透過率が高く、周波数が上昇するに従い急激に低下するため、低周波数の支配的寄与が説明できる。
• a-Si界面厚さが5 CC（2.716 nm）のとき、実験的熱伝導率比を最もよく再現しており、界面モデルの妥当性が裏付けられた。
• a-Si厚さを4 CCから6 CCに増加させると、低周波数透過率および全熱伝導率がわずかに低下し、界面構造に敏感であることが示された。