[論文レビュー] Quantum-enhanced quantum Monte Carlo: an industrial view

Maximilian Amsler, Peter Deglmann+11 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2023

Advanced Chemical Physics Studies被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、変分量子固有状態探索器（VQE）の出力を試行波動関数として用いることで、古典的補助場量子モンテカルロ（AFQMC）を向上させるハイブリッド量子古典的手法を提示する。量子で強化された試行波動関数は、分子および物質系においてAFQMCの精度を向上させることができ、しかし物理的根拠があり対称性を保つ場合に限る。H4、オゾン、およびCuBr2由来のフェルミ＝ハッブル模型において、化学的精度に近い結果が得られた。

ABSTRACT

In this work, we test a recently developed method to enhance classical auxiliary-field quantum Monte Carlo (AFQMC) calculations with quantum computers against examples from chemistry and material science, representatives of classes of industry-relevant systems. As molecular test cases, we calculate the energy curve of H4 and relative energies of ozone and singlet molecular oxygen with respect to triplet molecular oxygen, which are industrially relevant in organic oxidation reactions. We find that trial wave functions beyond single Slater determinants improve the performance of AFQMC and allow to generate energies close to chemical accuracy compared to full configuration interaction (FCI) or experimental results. As a representative for material science we study a quasi-1D Fermi-Hubbard model derived from CuBr2, a compound displaying electronic structure properties analogous to cuprates. We find that trial wave functions with both, significantly larger fidelities and lower energies over a Hartree-Fock solution, do not necessarily lead to better AFQMC results.

研究の動機と目的

• NISQ時代の量子コンピュータを用いて、量子生成試行波動関数による古典的AFQMCの向上の可能性を評価すること。
• 産業的応用に適した系において、VQEの出力が、従来の平均場または多配置試行波動関数よりもAFQMCの性能を向上させるかどうかを評価すること。
• AFQMCの精度に与える物理的一致性、対称性、忠実度の役割を調査すること。
• H4、オゾン、およびCuBr2由来の準1次元フェルミ＝ハッブル模型を含む、実世界の化学および材料科学の問題に対して、この手法をベンチマークすること。
• 現在の産業ワークフローにおいて、古典的にも入手可能な代替手法と比較して、量子試行波動関数が実際に顕著な利点を提供するかどうかを特定すること。

提案手法

• NISQデバイス上で変分量子固有状態探索器（VQE）を用い、AFQMCのための試行波動関数を生成する。
• VQEの出力を古典的AFQMC計算の入力として用い、統計誤差を低減した基底状態エネルギーを計算する。
• 複数の系において、VQE、ハートリー＝フォック（HF）、完全活性空間（CAS）の試行波動関数を用いたAFQMCの結果を比較する。
• CuBr2化合物を低次元フェルミ＝ハッブルハミルトニアンに写像し、銅酸化物様の電子構造を模擬する。
• 対称性を保ち、物理的根拠のある量子状態準備戦略を適用して、試行波動関数の品質を向上させる。
• 古典的後処理技術（例：ゼロ点振動エネルギー（ZPVE）補正）を用い、AFQMCの結果を実験データと一致させる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 NISQデバイスから生成されたVQE試行波動関数は、H4 やオゾンのような分子においてAFQMCの精度を向上させることができるか？
• RQ2 量子試行波動関数のエネルギーが低いか、忠実度が高いほど、AFQMCの性能が向上するか？
• RQ3 物理的根拠があり対称性を保つ量子状態は、単純なまたは非物理的状態準備と比較して、AFQMCの結果にどの程度の向上をもたらすか？
• RQ4 量子強化型AFQMCは、オゾンやCuBr2由来モデルといった産業的応用に適した系で、化学的精度（≤1 kcal/mol）を達成できるか？
• RQ5 現在のNISQハードウェアが、量子モンテカルロ用に有用な試行波動関数を生成する上で、実用的な制限は何か？

主な発見

• H4では、FCIに数kcal/mol以内のエネルギーを持つVQE試行波動関数であっても、全結合距離において化学的精度に到達しなかった。
• オゾンおよび三重項状態の分子酸素では、CASベースの試行波動関数を用いたAFQMCが、実験値と化学的精度（≤1 kcal/mol）以内の相対的エネルギーを達成した。
• DFTで最適化された構造を用いたAFQMCは、実験的構造を用いた場合と同等の結果を示し、産業的実用性を示唆した。
• 参考文献[39]の単純なHF試行波動関数は、CuBr2由来フェルミ＝ハッブル模型において、FCIからの絶対エネルギー差が約10⁻⁴ eVに達した。
• HFよりもエネルギーが高く、忠実度も高い単純なVQE出力では、AFQMCの結果に改善が見られず、物理的一致性が忠実度よりも重要であることが示された。
• 本研究では、量子試行波動関数がハミルトニアンの対称性および物理的構造を尊重している必要があることが判明し、AFQMCにおける顕著な改善が得られる。