[論文レビュー] Quantum Oscillations and Magnetic Reconstruction in the Delafossite PdCrO$_2$

Clifford W. Hicks, Alexandra S. Gibbs+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 30, 2015

Copper-based nanomaterials and applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、金属的デラフォスサイトPdCrO2における量子振動測定を報告し、フェルミ面が√3×√3面内および×2層間周期性を示す6サイトの磁気単位胞に再構築されていることを示した。得られた結果は、観測された周波数が非磁性体PdCoO2からの再構築フェルミ面と一致しており、k_z依存性の強い磁気的結合とスピン秩序によって駆動される磁気的再構築を裏付けている。さらに、面内磁場下でスピンフロップ転移の証拠が得られた。

ABSTRACT

We report quantum oscillation data on the metallic triangular antiferromagnet PdCrO$_2$. We find that, to very high accuracy, the observed frequencies of PdCrO$_2$ can be reproduced by reconstruction of the (nonmagnetic) PdCoO$_2$ Fermi surface into a reduced zone. The reduced zone corresponds to a magnetic cell containing six chromium sites, giving a $\\sqrt{3} \ imes \\sqrt{3}$ in-plane reconstruction, and $\ imes 2$ interplane reconstruction. The interplane ordering represents a reduction in lattice symmetry, possibly to monoclinic, and an associated lattice distortion is expected. In addition, we report a magnetic transition under an applied in-plane field that is probably equivalent to the spin-flop transition reported for CuCrO$_2$, and present data on its field-angle dependence. We also report measurements of the resistivity of PdCrO$_2$ up to 500 K.

研究の動機と目的

• 導電性Pd層とモット絶縁体的CrO2層を有する系である金属的デラフォスサイトPdCrO2の電子的構造を調査すること。
• 観測された量子振動周波数が磁気秩序によるフェルミ面再構築に起因するかどうかを特定すること。
• 特に磁気単位胞に関連する対称性の低下や潜在的な格子歪みを伴うPdCrO2における磁気秩序の性質を解明すること。
• スピンフロップ転移の磁場角度依存性を調べ、スピン異方性に及ぼす影響を評価すること。
• 磁気的寄与を分離するために、非磁性参照化合物PdCoO2との電子的応答を比較すること。

提案手法

• フェルミ面周波数を抽出するために、低温および高磁場下で単結晶PdCrO2を用いた量子振動測定を実施した。
• 観測された振動周波数を、非磁性体PdCoO2構造から導かれた再構築フェルミ面と比較し、縮小された磁気ブリユアンゾーンを用いた。
• スピンフロップ転移の角度分解測定を実施し、臨界磁場の磁場角度依存性を特定した。
• 磁気的抵抗率の温度依存性を解析するため、500 Kまで抵抗率測定を実施した。
• 磁気単位胞に関連するk_z依存性の磁気散乱ベクトルおよび対称性の破れを同定することに注力した。
• 密度汎関数理論に依存せず、対称性の考察とCuCrO2やAgCrO2といった既知の系との比較に基づく理論的解釈を採用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PdCrO2における量子振動周波数は、磁気秩序によるフェルミ面再構築に起因するか。もしそうならば、磁気単位胞の性質は何か？
• RQ2 PdCrO2における磁気再構築の対称性は何か。また、元のR̄3m対称性を破る格子歪みが関与するか？
• RQ3 PdCrO2における磁気結合は波数成分k_zに依存するか。これは磁気相互作用の範囲にどのような含意をもたらすか？
• RQ4 観測されたスピンフロップ転移の起源は何か。また、その臨界磁場は面内磁場の方向にどのように依存するか？
• RQ5 PdCrO2における磁気相関はネール温度を超えてどの程度持続するか。また、これは抵抗率にどのように影響するか？

主な発見

• 観測されたPdCrO2における量子振動周波数は、非磁性体PdCoO2のフェルミ面を√3×√3面内および×2層間周期性を有する6サイトの磁気単位胞に再構築することで、高い精度で再現された。
• 磁気的再構築は格子対称性の低下を示唆し、単斜晶系への可能性があるが、中性子やX線回折では検出されなかった。T_N = 37.5 Kでわずかな格子歪みが予想される。
• 磁気的結合はk_zに依存しており、k_z = ±πではk_z = 0に比べて著しく弱いため、c軸に沿ったスピン相互作用の異方性が示唆された。
• 面内磁場下でスピンフロップ転移が観測され、臨界磁場はθ ≈ +55°で約15 Tからθ ≈ -55°でほぼゼロに滑らかに減少し、高磁場状態と低磁場状態の断続的でない接続が示唆された。
• PdCrO2における磁気的抵抗率ρ_mはT_Nを超えても増加を続け、少なくとも500 Kまでスピン相関が持続していることを示しており、ウィッサーウェンプ温度の約-500 Kと整合的である。
• PdCrO2の抵抗率は約200 Kから500 Kの範囲で線形に変化するが、非磁性体PdCoO2とは対照的であり、磁気相関がフォノン寄与を遮蔽または変更している可能性がある。