[論文レビュー] Quantum plasmons with optical-range frequencies in doped few-layer graphene

Sharmila N. Shirodkar, Marios Mattheakis+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 4, 2017

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 48被引用数 26

ひとこと要約

本研究では、少数層グラフェンにおけるリチウムのインターカレーションが、可視光から近赤外域の周波数を有する量子プラズモンを可能にすることを示している。これは、ゲートドーピングによるグラフェンでは周波数が制限されるのを克服するものである。透明境界条件を用いた第一原理DFT計算により、周期的画像間の相互作用を正確にモデル化し、調整可能で高密度に局在化したプラズモンモードが低損失で得られることを明らかにした。これにより、ドーピング濃度を制御することで周波数を精密に制御可能である。

ABSTRACT

Although plasmon modes exist in doped graphene, the limited range of doping achieved by gating restricts the plasmon frequencies to a range that does not include visible and infrared. Here we show, through the use of first-principles calculations, that the high levels of doping achieved by lithium intercalation in bilayer and trilayer graphene shift the plasmon frequencies into the visible range. To obtain physically meaningful results, we introduce a correction of the effect of plasmon interaction across the vacuum separating periodic images of the doped graphene layers, consisting of transparent boundary conditions in the direction perpendicular to the layers; this represents a significant improvement over the Exact Coulomb cutoff technique employed in earlier works. The resulting plasmon modes are due to local field efffects and the non-local response of the material to external electromagnetic fields, requiring a fully quantum mechanical treatment. We describe the features of these quantum plasmons, including the dispersion relation, losses and field localization. Our findings point to a strategy for fine-tuning the plasmon frequencies in graphene and other two dimensional materials.

研究の動機と目的

• ゲートドーピングによるグラフェンの周波数制限（赤外・THz帯域に限定）を克服すること。
• 電気的ゲーティングを超える代替ドーピング法を探索し、光学周波数プラズモンに必要な高密度電子状態を達成すること。
• 周期的境界条件を用いた2次元材料におけるプラズモンモードを物理的に正確にモデル化する計算フレームワークの構築。
• 少数層グラフェンにおけるプラズモンの量子的性質（分散、損失、電場局在）の解明。
• ナノフォトニクスおよびオプトエレクトロニクス用途に向け、可視光帯域へのプラズモン周波数のチューニングが可能な戦略の実証。

提案手法

• 電子構造をモデル化するため、GPAWパッケージとプロジェクター準位相波（PAW）法を用いた密度汎関数理論（DFT）を採用。
• ドーピングされたグラフェン層の周期的画像間の誤った相互作用を補正するため、z方向に透明境界条件を適用。これは、正確なコーシー截断法よりも精度が向上する。
• 256×256×1 kポイントグリッドを用いて、線形応答理論により誘電関数を計算。これにより、準位内遷移を解像可能にした。
• 誘電演算子 ˆϵ(ω)φn(ω) = λn(ω)φn(ω) の固有値問題を解き、プラズモンモードと損失関数を抽出。
• DFTから得た電子およびフォノン行列要素を用いて、キャリアの寿命 τ を計算。アコースティックおよびオプティカルフォノンによる散乱を考慮。
• τ 値の妥当性を確認するため、ドーピングされた単層グラフェンモデルを用い、その結果をバイレイヤーおよびトリレイヤー系に外挿した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 少数層グラフェンにおけるリチウムのインターカレーションは、プラズモン周波数を可視光帯域にシフトさせるのに十分な電子ドーピング濃度を達成できるか？
• RQ2 周期的DFT計算における誤った画像相互作用は、2次元材料におけるプラズモン周波数予測の精度にどのように影響を与えるか？
• RQ3 非局所応答および局所場効果は、少数層グラフェンにおける量子プラズモンの分散および局在に果たす役割は何か？
• RQ4 ドーピングされた少数層グラフェンにおけるキャリアの寿命および損失は、ゲートドーピング系と比較してどう異なるか？また、フェルミ準位依存性は何か？
• RQ5 インターカレーション濃度および層数の変更によって、プラズモン周波数およびモード特性をどの程度チューニングできるか？

主な発見

• バイレイヤーおよびトリレイヤーのグラフェンにおけるリチウムのインターカレーションにより、10^13 cm⁻²を超える電子ドーピング濃度が達成され、プラズモン周波数が可視光〜近赤外域にシフトした。
• 透明境界条件による補正は、正確なコーシー截断法よりも顕著に精度を向上させ、周期的系における物理的に意味のあるプラズモンモードのモデル化を可能にした。
• インターカレーションされた少数層グラフェンにおける量子プラズモンは、強い電場局在性と調整可能な分散を示し、ピーク周波数は約2.5 eV（500 nm）に達し、可視光帯域内に位置した。
• キャリアの寿命は、ドーピングされていないグラフェンでは約1 psから、ドーピング系では約29 fsに減少し、損失が増加しているが、依然として観測可能なプラズモンモードを維持した。
• プラズモンモードは非局所応答および局所場効果に支配されており、完全な量子力学的取り扱いが不可欠であることが示された。
• 本研究は、インターカレーションを用いた2次元材料におけるプラズモン周波数の微調整が実現可能である道筋を確立し、ナノフォトニクスおよびオプトエレクトロニクスへの応用に貢献する。