[論文レビュー] QUBO-based density matrix electronic structure method

Christian F. A. Negre, Alejandro López‐Bezanilla+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 12, 2022

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用数 5

ひとこと要約

本稿では、電子構造問題を解くために量子アニーリングを可能にするために、二次無制約0-1最適化（QUBO）に基づく電子密度行列の計算手法を提案する。直接的なQUBOによる密度行列の構築は可能ではあるが、O(N³)のスケーリングと限界のある精度を伴い、テストされたケースでは量子アニーリングが古典的シミュレーテッドアニーリングを上回る利点を示さない。

ABSTRACT

Density matrix electronic structure theory is used in many quantum chemistry methods to "alleviate" the computational cost that arises from directly using wave functions. Although density matrix based methods are computationally more efficient than wave functions based methods, yet significant computational effort is involved. Since the Schrödinger equation needs to be solved as an eigenvalue problem, the time-to-solution scales cubically with the system size, and is solved as many times in order to reach charge or field self-consistency. We hereby propose and study a method to compute the density matrix by using a quadratic unconstrained binary optimization (QUBO) solver. This method could be useful to solve the problem with quantum computers, and more specifically, quantum annealers. The method hereby proposed is based on a direct construction of the density matrix using a QUBO eigensolver. We explore the main parameters of the algorithm focusing on precision and efficiency. We show that, while direct construction of the density matrix using a QUBO formulation is possible, the efficiency and precision have room for improvement. Moreover, calculations performing Quantum Annealing with the D-Wave's new Advantage quantum processing units is compared with classical Simulated annealing, further highlighting some problems of the proposed method. We also show some alternative methods that could lead to a better performance of the density matrix construction.

研究の動機と目的

• 量子化学における電子密度行列をQUBOソルバーを用いて計算する可能性を検討すること。
• 量子アニーリングが、密度行列の構築において古典的手法を上回る計算的利点を示すかどうかを評価すること。
• 特に精度とスケーリングに関する点で、QUBOに基づく密度行列構築のボトルネックを特定すること。
• より効率的な密度行列計算のための代替的QUBOベースのアプローチを提案すること。
• D-WaveのAdvantage量子プロセッサの性能を、この文脈における古典的シミュレーテッドアニーリングと比較して評価すること。

提案手法

• 密度行列の構築を、直接的に二次形式xᵀQxを最適化することでQUBO固有値問題として定式化する。
• QUBOソルバーから得られた固有ベクトルの外積の和として密度行列を再構築する。
• QUBO定式化は、Kohn-Sham DFTフレームワークから導出され、ハミルトニアンをバイナリ最適化問題にマッピングする。
• 実数のバイナリ表現を用いて行列要素を符号化し、QUBOとの互換性を確保する。
• 本手法は、古典的シミュレーテッドアニーリングとD-WaveのAdvantage 4.1プロセッサにおける量子アニーリングの両方を用いてテストされた。
• 代替的手法として、線形スケーリングソルバー、グリーン関数の統合、および全密度行列のベクトル化QUBO定式化が提案された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 従来の対角化に依存せずに、QUBO固有値ソルバーを用いて電子密度行列を正確に構築できるか？
• RQ2 QUBOを介した密度行列の構築において、量子アニーリングが古典的シミュレーテッドアニーリングを上回る計算的利点を示すか？
• RQ3 精度とシステムサイズが、QUBOに基づく密度行列構築の正確さにどのように影響するか？
• RQ4 QUBOベースの手法における主な誤差源は何か。また、それらはシステムサイズと占有数に伴いどのようにスケーリングするか？
• RQ5 線形システムやグリーン関数に基づく代替的QUBO定式化は、性能とスケーリングを向上させうるか？

主な発見

• 直接的なQUBOベースの密度行列構築は可能ではあるが、繰り返しの固有ベクトル計算に起因するO(N³)のスケーリングを示し、潜在的な量子優位性を損なう。
• 占有数が高くなるにつれて、QUBOソルバーで使用するビット精度にかかわらず、密度行列の誤差が急速に増加する。
• ビット精度を大きくすると収束までの反復回数は減少するが、システムサイズの増大に伴う誤差の増大は解消されない。
• D-WaveのAdvantageプロセッサにおける量子アニーリングは、テストされたQUBO定式化において、古典的シミュレーテッドアニーリングに優位性を示さなかった。
• degenerate状態は顕著な課題を呈し、収束に到達するまでに多くの反復を要するため、現在のアプローチに根本的な制限があることが示された。
• 代替的手法—例えばQUBOベースの線形システムソルバー、グリーン関数の統合、およびベクトル化された密度行列QUBO定式化—は、性能向上の可能性を示しており、今後の研究における有望な方向性とされている。