[論文レビュー] Raman scattering of plane-wave and twisted light off chiral molecular liquids

Florian Büscher, Silvia Müllner+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2021

Optical Polarization and Ellipsometry参考文献 45被引用数 5

ひとこと要約

本実験的研究では、キラル分子液体の異常性、ネマチックおよびキラルネマチック相における平面波およびねじれたラゲール・ガウス光の準弾性ラーマン散乱（QES）を調査した。キラルピッチと光の波長が一致する条件下で、キラルネマチック相においては、OAM依存の低エネルギー散乱過剰が観測された。これは、電気四重極子相互作用を介した角運動量の転送およびキラル光-物質結合の可能性を示唆している。

ABSTRACT

We present an experimental study of the quasi-elastic Raman scattering (QES) of plane-wave and twisted light by liquid crystals. Depending on their temperature, these crystals can exhibit isotropic, nematic and chiral nematic phases. The question is addressed of how the phase of a crystal and the state of incident light can affect the quasi-elastic energy spectra of the scattered radiation, whose shape is usually described by the combination of Lorentzian and Gaussian components. Special attention is paid to the extit{chiral phase}, for which the Raman QES spectrum is dominated by a Lorentzian with reduced linewidth, pointing to diminished disorder and configurational entropy. Moreover, this phase is also known for a regime of iridescence (selective backscattering) which arises when the wavelength of incident light becomes comparable with the chiral pitch length. Detailed measurements, performed in this extit{resonant} regime and by employing twisted light, carrying various projections of the orbital angular momentum (OAM), have indicated a low-energy scattering surplus depending on OAM. We argue that this observation might indicate a transfer of angular momentum between light and the liquid crystal.

研究の動機と目的

• キラル分子液体の相態および入射光の軌道的角運動量（OAM）が準弾性ラーマン散乱（QES）スペクトルに与える影響を調査すること。
• 異なるOAM射出を持つねじれた光が、キラルネマチック液体結晶においてOAM依存のスペクトル特徴を誘発するかどうかを調査すること。
• 入射光の波長がピッチ長と一致する共鳴状態において、キラルピッチ長が選択的バックストラーリングを引き起こす役割を調べること。
• OAM依存のQES信号が、光とキラル分子系との間で角運動量が転送されている可能性を検証する仮説を検証すること。
• ラーマン散乱をプローブとして用いて、従来の円偏光ディクロイズムを越えたキラル光-物質相互作用の実験的証明を提供すること。

提案手法

• キラル分子液体の異常性、ネマチックおよびキラルネマチック相における動的フラクチュエーションを、準弾性ラーマン散乱（QES）を用いてプローブした。
• 軌道的角運動量（OAM）射出（l = ±1, ±2）を有するラゲール・ガウス（LG）ビームを入射光源として使用した。
• 液体結晶のキラルピッチ長と同程度の入射光波長となる共鳴領域で測定を実施した。
• ライン幅および強度特徴を抽出するために、ローレンツ関数とガウス関数の組み合わせを用いてQESスペクトルを解析した。
• 温度および外部場を調整することでキラルピッチ長を変化させ、共鳴状態にアクセスした。
• 異なるOAM状態におけるスペクトル応答を比較し、OAM依存の散乱増幅を検出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 入射ねじれた光のOAMは、キラルネマチック液体結晶における準弾性ラーマン散乱スペクトルにどのように影響を与えるか？
• RQ2 光とキラルピッチ長との共鳴結合が、ラーマン散乱においてOAM依存のスペクトル特徴を引き起こすか？
• RQ3 非ゼロのOAMを有するねじれた光が照射された場合、キラルネマチック相が強化されたり、変化した散乱を示すか？
• RQ4 ねじれた光とキラル分子系との間で、ラーマン散乱を通じた角運動量の転送が実験的に証明できるか？
• RQ5 OAM依存ラーマン信号が、従来の円偏光ディクロイズムを超えたキラル光-物質相互作用のプローブとして、どの程度有効に機能するか？

主な発見

• キラルネマチック相では、QESスペクトルが線形幅が小さくなったローレンツ関数成分によって支配されており、配置のエントロピーが低下し、不規則性が減少していることを示している。
• 入射光の波長がキラルピッチ長と一致する場合、OAM射出に依存する低エネルギー散乱過剰が出現する。
• OAM依存の散乱過剰は、ねじれた光とキラル液体結晶構造との間で角運動量が転送されている可能性を示唆している。
• 観測された効果は、ねじれた光のヘリカル位相構造に敏感な、強化された電気四重極子（E2）結合に起因するとされる。
• 結果から、ねじれた光を用いたラーマン散乱が、高次モーメント項を介してキラル光-物質相互作用をプローブできることを示しており、キラルセンシングの新たな道筋を示している。
• 理論的予測であるOAMが非双極子相互作用、特にE2結合を通じてキラル系におけるラーマン散乱に影響を与えることと、本研究の結果は一致している。