[論文レビュー] Rapid-Scan Nonlinear Time-Resolved Spectroscopy over Arbitrary Delay Intervals

Tobias Flöry, Vinzenz Stummer+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本論文は、2チャネルのミリジュールアンプを用いて、80 fs から1 msを超える電子的可変で任意の間隔のフェムト秒パルスペアを生成する高速スキャン非線形時間分解分光法を提案する。周波数コンブ生成後にレーザー増幅器でパルスをギャートすることで、機械的遅延ラインを用いずに、80 fs未満のタイミング精度を達成し、リアルタイムでの遅延再設定が可能となり、各遅延点での完全な信号平均化を実現する。これにより、最小限の取得時間で信号平均が可能となる。

ABSTRACT

Femtosecond dual-comb lasers have revolutionized linear Fourier-domain spectroscopy by offering a rapid motion-free, precise and accurate measurement mode with easy registration of the combs beat note in the RF domain. Extensions of this technique found already application for nonlinear time-resolved spectroscopy within the energy limit available from sources operating at the full oscillator repetition rate. Here, we present a technique based on time filtering of femtosecond frequency combs by pulse gating in a laser amplifier. This gives the required boost to the pulse energy and provides the flexibility to engineer pairs of arbitrarily delayed wavelength-tunable pulses for pump-probe techniques. Using a dual-channel millijoule amplifier, we demonstrate programmable generation of both extremely short, fs, and extremely long (>ns) interpulse delays. A predetermined arbitrarily chosen interpulse delay can be directly realized in each successive amplifier shot, eliminating the massive waiting time required to alter the delay setting by means of an optomechanical line or an asynchronous scan of two free-running oscillators. We confirm the versatility of this delay generation method by measuring chi^(2) cross-correlation and chi^(3) multicomponent population recovery kinetics.

研究の動機と目的

• 超高速ポンププローブ分光法における機械的遅延ラインの制限を克服すること、具体的にはビームのずれ、アライメントの不安定性、長時間の取得時間を解消すること。
• 非線形時間分解分光法に適した広動的範囲（フェムト秒からミリ秒）で、高精度で電子制御可能なパルス間隔遅延を実現すること。
• 電子的遅延再設定とショット積算を用いて、任意の遅延点での迅速かつ繰り返し可能なサンプリングを実現し、高い信号対雑音比を達成すること。
• ペロブスカイトなどの材料において、フェムト秒からマイクロ秒にわたる複数の時間スケールのダイナミクスを解明できること。

提案手法

• 1 GHz繰り返し周波数の単キャビティフェムト秒二重コンブ発振器を用い、正確で安定したタイミングを持つ周波数コンブパルスを生成する。
• 空間的多重化された二重アンプシステムを採用し、パルスエネルギーを増幅するとともに、2つの出力パルスを独立して制御可能にする。
• アンプ内でパルスギャートを適用し、任意にユーザー定義されたパルス間隔を持つ特定のパルスペアを選択・増幅する。
• 低雑音で同期されたトリガーシステムを用い、500 Hzのアンプ繰り返し周波数で80 fs（Δt = 80 fs）のタイミングジッターに制限される。
• アンプショットごとに電子的遅延再設定を可能とし、機械的調整なしに即座に任意の遅延点を再訪問できる。
• 250 Hzのチョッパーを統合し、一時的吸収測定における信号対雑音比の向上を実現するロックイン検出を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高エネルギーで80 fs未満の精度を持つ、任意の電子的可変遅延を持つフェムト秒パルスペアを生成できるか？
• RQ2 機械的または非同期走査法と比較して、非線形時間分解分光法の取得時間を大幅に短縮できるか？
• RQ3 機械的再位置決めや発振器の同期ずれを待つことなく、各遅延点での高信号対雑音比の平均化が可能か？
• RQ4 ペロブスカイトのような材料における複数時間スケールのダイナミクス（例：2 ps未満のキャリア冷却とナノ秒スケールの再結合）を解明できるか？
• RQ5 この手法を拡張して、 chirped パルスの時間ギャートを可能とし、ビームスティアリングや時間-空間マッピングへの応用を可能にするか？

主な発見

• 2つの増幅パルス間のタイミングジッターは80 fsに制限されており、トリガの不確実性に起因するため、80 fs未満の遅延制御精度を達成できる。
• 50 nsまでの一時的吸収ダイナミクスの測定において、6分未満で合計463のデータポイントを取得し、ステップサイズは80 fsから512 psまで変動した。
• 1つの遅延点あたり400ショットを積算することで、完全な信号平均化が可能となり、信号対雑音比が顕著に向上した。
• CH3NH3PbI3における一時的吸収測定では、2 ps以内に正の信号が形成され、先行研究と整合的であり、トラップ補助再結合およびオイラー再結合に起因するナノ秒スケールの減衰が観察された。
• 本手法は80 fsから1 msを超えるパルス間隔遅延をサポートし、電子的再設定により任意の遅延設定を即座に再訪問可能である。
• 1 kHzのアンプレートで1 GHzの二重コンブ発振器を組み合わせることで、将来的に1 fsのタイミング不確実性を達成可能であり、1フェムト秒未満の精度を実現するスケーラブルな手法である。