[論文レビュー] Reflections on the spatial performance of atom probe tomography in the analysis of atomic neighbourhoods

Baptiste Gault, Benjamin Klaes+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 2, 2021

Advanced Materials Characterization Techniques参考文献 73被引用数 2

ひとこと要約

本稿は、原子プローブトモグラフィー（APT）の空間的性能が原子近接構造をどのように解像できるかを批判的に検討し、横方向分解能が電場蒸発ダイナミクスおよび原子的リーリングアップや表面拡散などの表面効果によって制限されることを明らかにした。著者らは、深さ方向に沿った分析が、複雑な材料における意味のある構造的情報を保持するため、横方向の分析よりも信頼性が高いことを示した。

ABSTRACT

Atom probe tomography is often introduced as providing "atomic-scale" mapping of the composition of materials and as such is often exploited to analyse atomic neighbourhoods within a material. Yet quantifying the actual spatial performance of the technique in a general case remains challenging, as they depend on the material system being investigated as well as on the specimen's geometry. Here, by using comparisons with field-ion microscopy experiments and field-ion imaging and field evaporation simulations, we provide the basis for a critical reflection on the spatial performance of atom probe tomography in the analysis of pure metals, low alloyed systems and concentrated solid solutions (i.e. akin to high-entropy alloys). The spatial resolution imposes strong limitations on the possible interpretation of measured atomic neighbourhoods, and directional neighbourhood analyses restricted to the depth are expected to be more robust. We hope this work gets the community to reflect on its practices, in the same way, it got us to reflect on our work.

研究の動機と目的

• 多様な材料系において、原子プローブトモグラフィー（APT）の空間的性能が原子近接構造をどれだけ解像できるかを批判的に評価すること。
• 電場蒸発ダイナミクス、特に原子的リーリングアップや表面拡散がAPTにおける横方向分解能をどのように低下させるかを特定すること。
• APT再構成における横方向の原子近接関係の信頼性を、深さ方向のデータと比較して評価すること。
• 短距離秩序や成分の不均一性を検出するため、方向性があり深さに特化した分析がより頑健であると提唱すること。
• 材料科学界がAPTデータにおける再構成の不確実性をより意識し、誤差推定をより厳密に採用するよう促すこと。

提案手法

• 再構成の正確性を評価するため、APTデータとフィールドイオン顕微鏡（FIM）実験、および電場蒸発シミュレーションを比較すること。
• 原子スケールの表面粗さに近い領域における電場歪みをモデル化するため、有限要素法を用いたシミュレーションを実施すること。
• 純金属における電場支援表面拡散および電場蒸発障壁を調査するため、密度汎関数理論（DFT）を応用すること。
• 純金属、低合金系、および濃厚固溶体（例：ハイエントロピー合金）の分野で、シミュレートされたおよび実験的なAPTデータセットを分析すること。
• 飛行時間質量分析法および再構成アルゴリズムを用いて深さ分解能を評価し、原子間距離分解能に注目すること。
• 高電圧モードとレーザー駆動モードの違い、ベース温度、蒸発電場の違いが空間的正確性に与える影響を調査すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電場蒸発ダイナミクス、例えば原子的リーリングアップや表面拡散が、APTにおける横方向分解能をどの程度低下させるか。
• RQ2 フィールドイオン像と電場蒸発軌道との乖離が、APTにおける原子位置再構成の正確性にどのように影響するか。
• RQ3 マトリックス相と析出相との間で電場蒸発挙動に差がある場合、複雑な合金におけるAPTの空間分解能がどのように制限されるか。
• RQ4 なぜAPTにおいて深さ方向の近接構造分析が横方向の分析よりも信頼性が高く、短距離秩序を検出するのにどのように活用できるか。
• RQ5 再構成の不確実性が、ハイエントロピー合金やクラスタード固溶体のような材料における原子近接構造の解釈にどのような影響を及えるか。

主な発見

• 原子スケールの表面粗さおよび電場勾配に起因する初期段階のイオン軌道の歪みにより、APTにおける横方向空間分解能は一般的に1つの原子間隔を上回る。
• 電場蒸発プロセス、特に原子的リーリングアップや表面拡散は、特に蒸発電場が異なる純金属および合金において、原子の見かけ上の位置を顕著に歪める。
• APTの深さ分解能は、さまざまな結晶面をカバーする原子間隔を解像できるほど頑健であるため、深さ選択的分析は横方向分析よりも信頼性が高い。
• 深さ方向に制限された方向性近接構造分析は、短距離秩序やサイト占有状態などの意味のある構造的情報を保持する可能性がより高い。
• APTデータをポイントクラウドとして表現することは、誤解を招く可能性がある。なぜなら、原子の再構成位置がその元の位置の最も確率の高い場所であるとは限らないからである。
• 原子の空間座標についても、成分の精度と同様に誤差推定を導入する必要が、今後極めて重要である。