[論文レビュー] Regularised Atomic Body-Ordered Permutation-Invariant Polynomials for the Construction of Interatomic Potentials

Cas van der Oord, Geneviève Dusson+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 3被引用数 27

ひとこと要約

本稿では、低体数の多項式展開を用いた、体系的で対称性を保つ枠組みとしての原子的Body-Ordered Permutation-Invariant Polynomials (aPIPs)を導入する。エネルギーを原子的寄与に明示的に分解し、適切な正則化を施すことにより、aPIPsはSOAP-GAPなどの最先端のカーネルベースモデルと同等の一般化性能を達成する一方で、特に訓練データから大きく離れた領域における外挿において、はるかに高速かつ解釈可能性に優れる。

ABSTRACT

We investigate the use of invariant polynomials in the construction of data-driven interatomic potentials for material systems. The "atomic body-ordered permutation-invariant polynomials" (aPIPs) comprise a systematic basis and are constructed to preserve the symmetry of the potential energy function with respect to rotations and permutations. In contrast to kernel based and artificial neural network models, the explicit decomposition of the total energy as a sum of atomic body-ordered terms allows to keep the dimensionality of the fit reasonably low, up to just 10 for the 5-body terms. The explainability of the potential is aided by this decomposition, as the low body-order components can be studied and interpreted independently. Moreover, although polynomial basis functions are thought to extrapolate poorly, we show that the low dimensionality combined with careful regularisation actually leads to better transferability than the high dimensional, kernel based Gaussian Approximation Potential.

研究の動機と目的

• 原子間ポテンシャルのための体系的で対称性を保つ基底を構築すること。
• SOAP-GAPのような高次元モデルの外挿性能の悪さを、低次元の体数順多項式項を用いることで是正すること。
• 低体数項の明示的正則化を通じて、データ駆動型原子間ポテンシャルの一般化性能と転送性を向上させること。
• 高次元カーネルやニューラルネットワークモデルの代替として、より解釈可能で計算的に効率的な手法を提供すること。

提案手法

• 全エネルギーを、置換および回転不変性を保つ体系的な多項式展開を用いて、1体項、2体項、…、5体項に分解する。
• 各体数順項に置換不変多項式（PIPs）を適用し、原子の置換および回転に対して不変となるようにする。
• 各項にカットオフ関数を適用し、局所性と物理的整合性を確保する。
• 多項式係数に正則化を施し、滑らかさを確保し、特にデータが少ない領域での物理的に不適切な振る舞いを防ぐ。
• 固体状態の構造（孤立クラスタではない）を用いて学習することで、物理的整合性と転送性を向上させる。
• フレームワークはJuliaで実装され、タングステン、ケイ素、チタニウム系に適用され、オープンソースのデータセットとコードを用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 置換不変性を保つ体系的で低体数の多項式展開が、最先端のカーネルベース原子間ポテンシャルと同等の高精度を達成できるか？
• RQ2 低次元多項式係数の正則化が、データが少ない領域における一般化性能と外挿性能をどのように向上させるか？
• RQ3 原子的体数順項への分解が、正確性や効率性を損なわずに解釈可能性を向上させられるか？
• RQ4 aPIPフレームワークは、チタニウムにおけるBurgersのパステストにおいてSOAP-GAPを上回る転送性を示せるか？
• RQ5 低次元多項式フィットは、高次元カーネル手法に比べて、学習データをはるかに超えて一般化できる程度まで到達できるか？

主な発見

• aPIPモデルはタングステンおよびケイ素のデータセットにおいてSOAP-GAPと同等の精度を達成しており、4体以上の場合には評価が少なくとも1桁以上高速である。
• チタニウムにおけるBurgersのパステストでは、aPIPモデルがSOAP-GAPよりもエネルギーをより正確に予測しており、特に訓練データから離れた領域で優れた外挿性能を示している。
• チタニウムの学習データは低温（100 K）でサンプリングされており、3体空間のカバーが不十分であった。Burgersのパスは訓練データがほとんどない領域を通過するため、一般化性能の強いテストとなっている。
• SOAP-GAPがBurgersのパスで性能を発揮できないのは、その領域にデータが不足していることが原因であり、高次元フィットの外挿における限界を示している。
• aPIPsにおける低体数項の正則化により、学習データから離れた領域でも滑らかで物理的に妥当な振る舞いが実現され、信頼できる外挿に不可欠である。
• 本フレームワークは、低次元で正則化された多項式モデルが、高次元カーネルモデルを上回る転送性を示す可能性を示しており、特に非自明な一般化タスクにおいて顕著である。