[論文レビュー] Resonant Enhancement of Second Harmonic Generation by Edge States in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers

V. V. Enaldiev|arXiv (Cornell University)|Sep 28, 2016

Strong Light-Matter Interactions被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、遷移金属ジカルコイド（TMD）モノレイヤーにおけるエッジ状態の低エネルギー有効理論を、2バンドk·pハミルトニアンを用いて構築し、線形分散を示すエッジ状態—1つの擬態的パラメータによって支配される—が、第二高調波生成（SHG）に及ぼす影響を示している。エッジ状態がバンドギャップを crosses する場合、バンドギャップ周波数の半分におけるSHGの共鳴的増幅が生じ、そのパラメータは実験的共鳴データから抽出される。

ABSTRACT

We derive a low-energy theory for edge states in transition metal dichalcogenide monolayers for a two-band $\bm{kp}$-Hamiltonian in case of uncoupled valleys. In the absence of spin-orbit interaction at the edge, these states possess a linear dispersion described by a single phenomenological parameter characterizing the edge structure. Depending on the sign of the parameter, the edge state spectrum can either cross the band gap or lie outside of it. In the first case, the presence of edge states leads to resonant enhancement of the second harmonic generation at frequencies about the half of the band gap, in agreement with recent experiments. The value of the phenomenological boundary parameter is extracted from the resonance frequency position.

研究の動機と目的

• TMDモノレイヤーにおけるエッジ状態の一般的解析的フレームワークを、微視的エッジ構造の詳細に依存しないk·p法を用いて構築すること。
• エッジ状態が非線形光学応答、特に第二高調波生成（SHG）に与える影響を調査すること。
• MoS2モノレイヤーにおける実験的に観測された、バンドギャップ周波数の半分付近でのSHG共鳴的増幅を説明すること。
• 実験的共鳴周波数から擬態的境界パラメータを抽出し、理論と測定可能な量とを結びつけること。
• 原子スケールの構造に依存しない境界条件に注目することで、TMD材料全体に共通するエッジ状態の統一的記述を確立すること。

提案手法

• TMDモノレイヤーのKおよびK'谷における電子に対して、スピンおよび谷自由度を組み込んだ2バンドk·pハミルトニアンを定式化する。
• エッジ構造を記述するための境界条件（BC）を導入し、実数の擬態的パラメータaを1つ用いる。この境界条件は、正規確率電流の消失から導出される。
• エッジにおける谷間結合やスピン軌道相互作用を無視し、スピンおよび谷指数を独立して取り扱えるように仮定する。
• エッジ状態の存在下での非線形伝導度テンソル成分を解析的に評価するために、Sokhotski–Plemeljの公式を用いる。
• エッジ状態分散およびフェルミ関数を含むエネルギー積分を用いて、非線形伝導度（δσ）の実部および虚部の式を導出する。
• エッジ状態がバンドギャップを crosses する際に、伝導度成分に(ω − ω₀)^{-3/2}のべき則特異性が現れ、これが共鳴的挙動を示す。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 TMDモノレイヤーにおけるエッジ状態は、バンドギャップが存在する条件下で、第二高調波生成（SHG）応答にどのように影響を与えるか？
• RQ2 擬態的境界パラメータの符号および大きさは、エッジ状態がバンドギャップ内にあるか外にあるかを決定づける役割を果たすか？
• RQ3 MoS2におけるバンドギャップ周波数の半分付近での観測されたSHG共鳴的増幅は、線形分散を示すエッジ状態の存在によって説明可能か？
• RQ4 実験的SHG共鳴周波数から、擬態的境界パラメータをどのように抽出できるか？
• RQ5 k·pに基づく有効理論は、詳細なDFTやタイトバインディング計算に依存せずに、TMDにおけるエッジ状態をどの程度正確に記述できるか？

主な発見

• TMDモノレイヤーにおけるエッジ状態は線形分散を示し、1つの擬態的パラメータaで記述される。このパラメータは、エッジ状態スペクトルがバンドギャップ内にあるか外にあるかを決定づける。
• エッジ状態スペクトルがバンドギャップを crosses する場合（|a| < 1）、バンドギャップエネルギーの半分付近での第二高調波生成（SHG）に共鳴的増幅が生じる。
• SHGスペクトルにおける共鳴周波数はエッジ状態エネルギーと直接関連しており、実験データから擬態的パラメータaを抽出できる。
• 非線形伝導度成分δσ_{xxx}およびδσ_{yxx}は、共鳴周波数ω₀で(ω − ω₀)^{-3/2}のべき則特異性を示し、鋭い増幅の存在を確認する。
• 非線形伝導度の解析的式には、フェルミ分布の差分f(ε₀ − ħω) − 2f(ε₀) + f(ε₀ + ħω)を含む普遍的な関数的形が含まれており、これが共鳴強度を調節する。
• 本理論は、エッジ構造の詳細な原子スケールのモデリングを必要とせずに、実験的に観測されたMoS2モノレイヤーにおける共鳴的SHGをうまく説明している。