[論文レビュー] Resonant X-Ray Diffraction Study of Strongly Spin-Orbit-Coupled Mott Insulator CaIrO3

Kenya Ohgushi, Jun‐ichi Yamaura+7 more|arXiv (Cornell University)|Aug 23, 2011

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、イリジウムのL2およびL3端で共振X線回折を用いて、CaIrO3がスピン軌道結合によるJ_eff = 1/2状態およびc軸に沿ったモーメントを有するストライプ型反強磁性秩序を示すことを実証した。結果は、J_eff = 1/2状態における特異なスーパークラス交換相互作用の理論的予測を確認しており、スピン軌道結合が格子のトポロジーまたは配位子幾何学にかかわらず、イリジウム系モット絶縁体において普遍的な役割を果たすことを示している。

ABSTRACT

We performed resonant x-ray diffraction experiments at the $L$ absorption edges for the post-perovskite-type compound CaIrO$_{3}$ with $(t_{2g})^5$ electronic configuration. By observing the magnetic signals, we could clearly see that the magnetic structure was a striped order with an antiferromagnetic moment along the c-axis and that the wavefunction of a $t_{2g}$ hole is strongly spin-orbit entangled, the $J_{ m eff} =1/2$ state. The observed spin arrangement is consistent with theoretical work predicting a unique superexchange interaction in the $J_{ m eff} =1/2$ state and points to the universal importance of the spin-orbit coupling in Ir oxides, irrespective of the local coordination and lattice topology. We also propose that the non-magnetic resonant scattering is a powerful tool for unraveling an orbital state even in a metallic iridate.

研究の動機と目的

• ペロブスカイト系とは異なる構造を有する強力にスピン軌道結合されたモット絶縁体であるCaIrO3の磁気的および軌道的構造を調査すること。
• スピン軌道結合が強く働くと予想されるJ_eff = 1/2状態が、Sr2IrO4のような層状ペロブスカイトとは異なる構造的環境（亀裂共有IrO6八面体）において実現されているかどうかを特定すること。
• J_eff = 1/2状態における特異なスーパークラス交換相互作用の理論的予測、特に亀裂共有結合における反強磁性相互作用の抑制と、その代わりに高い異方性を持つ強磁性相互作用が生じることを検証すること。
• 非磁性または金属的イリデート系において、軌道とスピン軌道がエンタングルした状態をプローブするための共振X線散乱法の有効性を確立すること。

提案手法

• SPring-8のビームラインBL19LXUを用い、線形偏光X線を用いてIrのL2およびL3端での共振X線回折（RXD）を実施した。
• 入射X線の偏光（σおよびπ）およびL端吸収端付近のエネルギー依存性を測定し、磁気的および軌道的寄与を抽出した。
• エネルギー分解RXDを用いて、t2gおよびeg軌道を含む中間状態からの散乱寄与を分離し、強度比を用いてJ_eff = 1/2状態の同定を可能にした。
• 各向異性テンソル感受性（ATS）散乱強度を分析し、t2g空孔の波動関数の性質、特に純粋なJ_eff = 1/2からのずれを調べた。
• ジャケリとカラウリーンの量子コンパス模型に基づく理論的モデリングを用い、観測された磁気的構造およびスピンの傾きを解釈した。
• J1（角共有）、J2（辺共有）、およびジャローシンスキー＝モリヤ（D-M）相互作用を含む平均場理論を適用し、ストライプ型磁気秩序および弱い強磁性の起源を説明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Sr2IrO4とは異なる配位子幾何学を有する、亀裂共有IrO6八面体を有する後ペロブスカイト系CaIrO3において、J_eff = 1/2状態が存在するか？
• RQ2 CaIrO3の磁気的構造は何か？ また、J_eff = 1/2状態における予測されたスーパークラス交換相互作用とどのように関係しているか？
• RQ3 共振X線回折は、非磁性または金属的イリデート系において、軌道とスピン軌道がエンタングルした状態を検出可能か？
• RQ4 理論的予測（完全に局在化したJ_eff = 1/2状態では1 μB/Ir）に比べ、観測された均一な磁気モーメント（0.07 μB/Ir）が著しく小さいのはなぜか？
• RQ5 スピン軌道結合と格子トポロジーが、イリジウム系モット絶縁体の磁気的基底状態にどのように寄与しているか？

主な発見

• CaIrO3の磁気的構造は、c軸に沿ったモーメントを有するストライプ型反強磁性秩序であり、共振X線回折によって確認された。
• CaIrO3におけるt2g空孔はJ_eff = 1/2状態にあり、波動関数のA係数は0.87 < A < 1.0の範囲に制約されており、わずかに修正されたJ_eff = 1/2状態であることが示された。
• 観測されたスピン配列は、理論的予測された特異なスーパークラス交換相互作用と整合している：角共有結合では反強磁性、辺共有結合では異方性が強い強磁性。
• b軸に沿った弱い強磁性モーメント（0.07 μB/Ir）は、ジャローシンスキー＝モリヤ相互作用および量子コンパス模型における異方性軸に起因するスピンの傾きによって説明された。
• 観測されたモーメントから導かれた傾き角（約4°）は、理論的平均場予測（約23°）に比べて著しく小さく、量子揺らぎや純粋なJ_eff = 1/2からのずれの影響が示唆された。
• 各向異性テンソル感受性（ATS）散乱は、長距離磁気秩序が存在しない状態においても、金属的イリデートにおける軌道的性質をプローブする強力な手法であることが確立された。