[論文レビュー] Revealing the Underlying Mechanisms of Stacking Order and Interlayer Magnetism in Bilayer CrBr$_3$

Jun‐Shan Si, Hongxing Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 5, 2020

2D Materials and Applications参考文献 35被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、二層 CrBr₃ における積層順序が、t₂g–t₂g および t₂g–eg の超超交換相互作用と、半共有的 eg–eg 交換相互作用の競合を通じて、相互層磁性を支配することを明らかにした。積層エネルギーは主に相互層 Br–Br クーロン相互作用によって駆動される。本研究は、R₃₃ および H₄₁ 積層における実験的に観測された強磁性基底状態を説明し、2次元ファンデルワールス磁性体における統一的なメカニズムを提供する。

ABSTRACT

Aiming to clarify the mechanisms governing the interlayer magnetic coupling, we have investigated the stacking energy and interlayer magnetism of bilayer CrBr$_3$ systemically. The magnetic ground states of bilayer CrBr$_3$ with different R-type and H-type stacking orders are established, which is found to be in good agreement with recent experiment (Science $\mathbf{366}$,983(2019)).Further analyses indicate that the stacking energy is mainly determined by the Coulomb interaction between the interlayer nearest-neighbor Br-Br atoms. While interlayer magnetism can be understood by a competition between super-super-exchange interactions involving $t_{2g}$-$t_{2g}$ and $t_{2g}$-$e_g$ orbitals and semi-covalent exchange interactions of $e_g$-$e_g$ orbitals. Our studies give an insightful understanding for stacking order and interlayer magnetism of bilayer CrBr$_3$, which should be useful to understand quantum confinement effect of other layered magnets in two-dimensional limit.

研究の動機と目的

• 二層 CrBr₃ における積層依存性相互層磁性の微視的メカニズムを解明すること。
• 磁性基底状態を決定する超超交換相互作用と半共有的交換相互作用の未解決な競合を解明すること。
• R型およびH型構造を含む、異なる積層順序における相互層磁性の統一的理解を確立すること。
• CrBr₃ を超える2次元ファンデルワールス磁性体における相互層磁性秩序の予測フレームワークを提供すること。

提案手法

• 電子構造および磁性特性をモデル化するために、DFT+U（U–J = 2.8 eV）を用いた密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• R型およびH型秩序の36種類の異なる積層構造を体系的に探索するために、単位胞上に6×6の横方向位置ずれグリッドが採用された。
• 積層エネルギーは、AA積層構造を基準として相対的なエネルギー差として計算された。
• 軌道対称性および経路幾何学に基づいて、t₂g–t₂g、t₂g–eg、および eg–eg の超超交換および半共有的寄与に、相互層交換相互作用を分解した。
• 有限変位法を用いたフォノン計算により、基底状態構造の構造的安定性が確認された。
• 強磁性（t₂g–eg、eg–eg）と反強磁性（t₂g–t₂g）の経路間の競合を分析し、ネット磁性秩序を予測した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二層 CrBr₃ における積層エネルギーを決定するのは何であり、その主要な原子間相互作用は何か？
• RQ2 超超交換相互作用と半共有的交換相互作用がどのように競合し、相互層磁性秩序を決定するか？
• RQ3 R₃₃ 積層では t₂g–t₂g 相互作用が多数存在するにもかかわらず、なぜ強磁性を示すのか？
• RQ4 相互層距離が、異なる積層構造における磁性結合にどのように影響するか？
• RQ5 R型およびH型積層秩序の両方を説明する同じメカニズムが成立するか？

主な発見

• 二層 CrBr₃ における積層エネルギーは、主に相互層最近接 Br–Br 原子間のクーロン相互作用によって支配される。
• R₃₃ 積層における強磁性基底状態は、6つの t₂g–eg 超超交換相互作用の支配的寄与によって生じており、これが反強磁性的 t₂g–t₂g ルートを上回っている。
• H₄₁ 積層では、8つの t₂g–eg および 8つの t₂g–t₂g 超超交換相互作用が存在するが、eg–eg の寄与は顕著ではなく、相互層磁性は強磁性である。
• 相互層交換エネルギーは、相互層距離の減少に伴い単調に増加し、t₂g–eg パスが支配的な構造では強磁性結合が強化される。
• R₂₄ や H₂₂ などの競合メカニズムを有する積層秩序では、t₂g–eg と eg–eg 相互作用のバランスに依存して、ネット磁性状態が決まり、層間隔によって調整可能である。
• eg–eg 半共有的交換相互作用の取り入れが、磁性秩序を正確に予測するために不可欠であり、このチャネルを無視した従来のモデルの限界を解消した。