[論文レビュー] Reversible Diffusive Mixing by Thermal Velocity Fluctuations

A. Donev, Thomas G. Fai+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2013

Stochastic processes and statistical mechanics被引用数 1

ひとこと要約

本論文は、大型シュミット数極限における、トレーサ粒子の運動を揺らぎのあるストークス方程式と結合した確率的モデルを提案し、液体中の集団拡散がスケールに依存する巨大な揺らぎのため、Fickの法則から逸脱することを示した。主な発見は、有効拡散係数が物性定数ではなく、観測スケールに依存して再正規化されることであり、液体におけるFick拡散の従来の見解に挑戦するものである。

ABSTRACT

A model for diffusion in liquids that couples the dynamics of tracer particles to a fluctuating Stokes equation for the fluid is investigated in the limit of large Schmidt number. In this limit, the concentration of tracers is shown to satisfy a closed-form stochastic advection-diffusion equation that is used to investigate the collective diffusion of hydrodynamically-correlated tracers through a combination of Eulerian and Lagrangian numerical methods. This analysis indicates that transport in liquids is quite distinct from the traditional Fickian picture of diffusion. While the ensemble-averaged concentration follows Fick's law with a diffusion coefficient that obeys the Stokes-Einstein relation, each instance of the diffusive mixing process exhibits long-ranged giant fluctuations around its average behavior. We construct a class of mesoscopic models for diffusion in liquids at different observation scales in which the renormalized diffusion coefficient depends on this scale. This indicates that the Fickian diffusion coefficient in liquids is not a material constant, but rather, changes with the scale at which experimental measurements are performed.

研究の動機と目的

• Fickの法則の枠を超えた液体中の集団拡散の性質を調査すること。
• ミクロスケールでの熱速度揺らぎと流体力学的相関が、ミクロスケールでトレーサ粒子輸送に与える影響を理解すること。
• 液体中の有効拡散係数が物性定数であるか、スケール依存性を示すかを特定すること。
• スケール依存性拡散挙動を捉えることができるミクロスケールモデルの枠組みを構築すること。
• 個々の拡散実現における非Fick的揺らぎを考慮した場合に、ストークス＝アインシュタイン関係がどの程度成立するかを解明すること。

提案手法

• ミクロスケールでの流体力学を記述するため、揺らぎのあるストークス方程式を用いて拡散をモデル化すること。
• 大型シュミット数極限において、トレーサ濃度の閉形式な確率的対流拡散方程式を導出すること。
• Euler形式およびLagrangian形式の両方の数値手法を用いて、トレーサ輸送のシミュレーションと解析を行うこと。
• アンサンブル平均と個々の実現を分析することで、Fick的挙動からの逸脱を検出すること。
• 観測スケールに応じて拡散係数が再正規化されるような、ミクロスケールモデルのクラスを構築すること。
• 揺らぎのある流体力学フレームワークを用いて、輸送記述に熱揺らぎを組み込むこと。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 流体力学的相関を持つトレーサ粒子の集団拡散は、液体中でどの程度Fick的挙動から逸脱するか？
• RQ2 熱速度揺らぎが個々の拡散実現における長距離にわたる巨大揺らぎを生成する役割は何か？
• RQ3 液体中の有効拡散係数は、異なる観測スケールにおいても一定のままであるか？
• RQ4 拡散係数のスケール依存的再正規化を考慮することができる一貫性のあるミクロスケール拡散モデルをどのように構築できるか？
• RQ5 個々の実現における揺らぎを考慮した場合、ストークス＝アインシュタイン関係はどの程度成立するか？

主な発見

• アンサンブル平均の濃度は、ストークス＝アインシュタイン関係に整合する拡散係数に従ってFickの法則に従うが、個々の実現では長距離にわたる巨大な揺らぎが観測される。
• 液体中の有効拡散係数は物性定数ではなく、系の観測スケールに依存する。
• モデルは、流体力学的相関と熱揺らぎのおかげで、個々の実現において液体中の輸送が本質的に非Fick的であることを明らかにした。
• 大型シュミット数極限で導出された確率的対流拡散方程式は、トレーサ濃度のダイナミクスを閉形式で記述するものである。
• Euler形式およびLagrangian形式の両方の数値シミュレーションにより、拡散係数のスケール依存的再正規化の存在が確認された。
• 観測スケールに応じて拡散係数が明示的に再正規化されるような、ミクロスケールモデルのクラスが構築され、液体における拡散の非ユニバーサル性を反映した。