[論文レビュー] Robust multicolor single photon emission from point defects in hexagonal boron nitride

Toan Trong Tran, Christopher Elbadawi+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2016

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、室温下で六方炭化ホウ素窒化物（hBN）多層膜中の点欠陥から、可視光および近赤外域にわたり、強固で多色の単一光子発光が実証された。電子ビーム照射またはアニール処理を用いることで、10 nm未満の線幅、短い励起状態寿命、高い明るさ、および極めて高い耐熱性・耐化学的処理性を示す安定な発光体を設計可能となり、2次元材料における量子発光体の決定的製造が可能となり、量子フォトニクスに応用可能である。

ABSTRACT

Hexagonal boron nitride (hBN) is an emerging two-dimensional material for quantum photonics owing to its large bandgap and hyperbolic properties. Here we report two approaches for engineering quantum emitters in hBN multilayers using either electron beam irradiation or annealing and characterize their photophysical properties. The defects exhibit a broad range of multicolor room-temperature single photon emissions across the visible and the near-infrared spectral ranges, narrow line widths of sub-10 nm at room temperature, and a short excited-state lifetime, and high brightness. We show that the emitters can be categorized into two general groups, but most likely possess similar crystallographic structure. Remarkably, the emitters are extremely robust and withstand aggressive annealing treatments in oxidizing and reducing environments. Our results constitute a step toward deterministic engineering of single emitters in 2D materials and hold great promise for the use of defects in boron nitride as sources for quantum information processing and nanophotonics.

研究の動機と目的

• 2次元六方炭化ホウ素窒化物（hBN）における室温下での多色単一光子発光体の同定および特性評価を目的とする。
• これらの発光体の光物理学的性質、特に線幅、寿命、明るさを調査することを目的とする。
• 発光体の生成および安定化に向けた技術的アプローチとして、電子ビーム照射および熱アニール処理の開発と実証を目的とする。
• 酸化・還元環境を含む極端な熱的・化学的処理条件下における発光体の耐性を評価することを目的とする。
• スケーラブルな量子フォトニクス応用に向け、2次元材料における単一光子源の決定的製造を可能とすることを目的とする。

提案手法

• 連続波（532 nm）またはパルス（510 nm）レーザー励起下で、共焦点フォトルミネッセンス（PL）分光法を用いてhBN多層膜中の単一欠陥中心のマッピングと特性評価を行った。
• g(2)(τ)測定によるハナリー・ブラウン・トゥイス（HBT）干渉計を用いて、g(2)(0) < 0.5を満たすことで、単一光子発光の確認を行った。
• 欠陥工学法として、低真空下のH2雰囲気中での電子ビーム照射およびアルゴン雰囲気下での熱アニール処理を発光体の生成および安定化に用いた。
• 100 psパルスレーザー（510 nm、20 MHz繰り返し周波数）を用いた時間分解蛍光測定により、放射遷移寿命を定量した。
• 蛍光飽和曲線を三準位モデルでフィッティングし、明るさおよび飽和パワーを抽出した。
• 14 Kでの低温PL分光測定を実施し、欠陥発光の温度依存性を調査した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元hBNにおいて、室温下で広いスペクトル範囲にわたり多色単一光子発光を実現できるか？
• RQ2 hBN点欠陥の光物理学的性質（線幅、寿命、明るさなど）は、量子フォトニクス応用に適しているか？
• RQ3 電子ビーム照射および熱アニール処理を用いて、hBN中の単一光子発光体を工学的に生成・安定化できるか？
• RQ4 酸化・還元環境を含む極端な熱的・化学的処理条件下でも、これらの発光体は耐性を示すか？
• RQ5 2つの異なる発光体群（グループ1およびグループ2）は、結晶学的欠陥の違いまたは局所的誘電環境の違いに起因するか？

主な発見

• 本研究では、室温下でhBN多層膜中の点欠陥から、可視光および近赤外域にわたる200 nm以上のスペクトル範囲（1.6–2.2 eV、565–775 nm）にわたり多色単一光子発光が報告された。
• 2つの異なる発光体群が同定された：グループ1（ZPLが576–652 nm）は、広く非対称なZPLおよび顕著な二重フォノンサイドバンドを示す。グループ2（ZPLが681–762 nm）は、狭く対称なZPLおよび弱いフォノンサイドバンドを示す。
• すべての発光体は、室温下で10 nm未満の線幅を示しており、高いスペクトル純度を示している。
• 発光体は短い励起状態寿命と高い明るさを示しており、時間分解蛍光測定により放射遷移寿命が測定された。
• 発光体は極めて耐性が高く、アルゴン、水素、酸素、アンモニアの各雰囲気でそれぞれ30分間の連続アニール処理後も、そのスペクトル特性を保持した。
• すべての発光体において、ZPL–PSBエネルギー差は一貫して約160 ± 5 meVであり、類似した結晶学的構造を示しており、2つのグループが同じ欠陥種であり、異なる局所的誘電環境に起因する可能性を示唆している。