[論文レビュー] Robust Ultraviolet to Near-infrared Quantum Emitters in Hexagonal Boron Nitride up to 1100 K

Qinghai Tan, Jia‐Min Lai+7 more|arXiv (Cornell University)|Aug 19, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 41被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、調整されたレーザー励起によって、紫外線（357 nm）から近赤外線（912 nm）までの波長にわたり、強度が高く安定した単一光子発光体としてのヘキサゴナル窒化ホウ素（hBN）を実証した。発光体は1100 Kまで高い安定性と単一光子純度を維持し、500 Kを超えると光子と格子振動（音響フォノン）の結合が解消されるのを観測した。これにより、高温でも広帯域の量子光源としてのhBNの可能性が示された。

ABSTRACT

A stable single-photon source working at high temperatures with high brightness and covering full band emission from one host material is critically important for quantum technologies. Here, we find that the certain hBN single-photon emissions (SPEs) can be significantly enhanced by lasers with special wavelengths, which largely broaden the wavelength range of the hBN emitters, down to ultraviolet (357 nm) and up to near-infrared (912 nm). Importantly, these hBN SPEs are still stable even at the temperature up to 1100 Kelvin. The decoupling between single-photon and acoustic phonon is observed at high temperatures. Our work suggests that hBN can be a good host material for generating single-photon sources with ultrabroad wavelength range.

研究の動機と目的

• 紫外線から近赤外線にわたる全波長帯域で明るく安定した単一光子を発生できる1つのホスト材料の開発を目的とする。
• 実用的量子応用に向けた固体状態単一光子発光体の高温安定性を実現する挑戦に応えることを目的とする。
• 励起波長を調整することで、hBN欠陥の発光スペクトルを可視光域を超えて紫外線および近赤外線領域へ拡張できるかを検討することを目的とする。
• hBN単一光子発光体の熱安定性およびフォノン結合ダイナミクスを1100 Kまで調査することを目的とする。
• hBNがスケーラブルで広帯域かつ高温安定な量子発光体のホスト材料として実現可能であるかを実証することを目的とする。

提案手法

• レーザー散乱を抑制し、フォノンモードをマップするために、532 nm励起と三重体ブリュースター回折格子フィルタ（532 nm）を用いた共焦点ラーマン分光法。
• 液体窒素冷却CCD検出器と2400線 mm⁻¹ グレーティングを用いた低温フォトルミネッセンス（PL）測定により、高エネルギー分解能（約40 µeV）を実現。
• シリコンアバランチフォトダイオードを用いた自作のハンタリー・ブラウン＝ツァイス（HBT）装置により、2次相関関数（g²⁽¹⁾）測定を行い、単一光子発光の確認を実施。
• 300 Kから1100 Kまでの温度依存PLおよびラーマン測定を実施し、熱安定性およびフォノン結合を評価。
• ローレンツ関数およびガウス関数を用いたスペクトルフィッティングにより、ゼロフォノンライン（ZPL）およびフォノンサイドバンド（PSB）に分離し、スピン幅およびデ・バイ・ウォーラー係数を抽出。
• 空間分解能の高い光学的特性評価のため、100倍および50倍の高数値孔径（NA=0.9およびNA=0.5）の対物レンズを用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 特定の波長で励起することで、hBN単一光子発光体の発光スペクトルを可視光域を超えて紫外線および近赤外線領域へ拡張できるか？
• RQ2 hBN単一光子発光体は、1100 Kまでの高温でもどれほど明るさと安定性を維持できるか？
• RQ3 発光光子と音響フォノンの結合は温度上昇に伴いどのように変化するか？ そして、どの時点で結合が解消されるか？
• RQ4 欠陥工学および励起波長の役割は、1つのhBNホスト材料から広帯域発光を実現するために果たすか？
• RQ5 hBNは、高輝度、広帯域、高温安定性を備えた単一光子光源として実用的であるか？

主な発見

• 調整された励起レーザー波長を用いることで、hBN単一光子発光体は357 nm（紫外線）から912 nm（近赤外線）までの広帯域発光を示した。
• 発光体は1100 Kまで明るさと安定性を維持し、フォトリュミネッセンス強度や単一光子特性に顕著な劣化は観測されなかった。
• 500 Kを超えると、発光光子と音響フォノンの結合が明確に解消されることが観測され、フォノンサイドバンド強度の低下およびZPLスピン幅の狭小化が示された。
• 室温でのデ・バイ・ウォーラー係数は約0.65を維持しており、ZPLの寄与が強く、高いスペクトル純度を示している。
• 2次相関関数g²⁽¹⁾(0) < 0.5が確認され、高温でも真の単一光子発光が成立していることが裏付けられた。
• 空間分解能のあるPLおよびラーマンマッピングにより、hBN試料の均一性および発光体の局在的性質が確認された。