[論文レビュー] Room-temperature optically detected coherent control of molecular spins

Adrian Mena, Sarah K. Mann+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 12, 2024

Molecular spectroscopy and chirality被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、ペンタセンドープパラチルフェニルにおいて光励起三重状態を用いて室温で分子スピンの光学的検出によるコherent制御を実証した。10%を超える光励起発光対比とマイクロ秒スケールのスピン量子相干時間（T₂ ≈ 1 μs）を達成し、単結晶および熱蒸着法で作製した薄膜の両方において、光学的初期化、マイクロ波を用いたスピン操作、蛍光検出によるスピン状態の読み出しを経て、感度の高い室温下での量子センシングが可能となった。

ABSTRACT

Benefiting from both molecular tunability and versatile methods for deployment, optically interfaced molecular spins are a promising platform for quantum technologies such as sensing and imaging. Room-temperature optically detected coherent spin control is a key enabler for many applications, combining sensitive readout, versatile spin manipulation, and ambient operation. Here we demonstrate such functionality in a molecular spin system. Using the photoexcited triplet state of organic chromophores (pentacene doped in a para-terphenyl host), we optically detect coherent spin manipulation with photoluminescence contrasts exceeding 10% and microsecond coherence times at room temperature. We further demonstrate how coherent control of multiple triplet sublevels can significantly enhance optical spin contrast, and extend optically detected coherent control to a thermally evaporated thin film, retaining high photoluminescence contrast and coherence times of order one microsecond. These results open opportunities for room-temperature quantum technologies that can be systematically tailored through synthetic chemistry.

研究の動機と目的

• 室温下で光学的検出を用いた分子スピンのコherent制御を達成すること。
• 光励起状態におけるスピン選択的系間クロスオーバーを活用し、スピン状態の光学的初期化と読み出しを実現すること。
• 単結晶および薄膜両方の形態において、高対比でコherentなスピン操作を実証すること。
• 合成的チューニング性と室温下での動作を活かし、実用的な量子センシングおよびイメージング応用を可能にすること。
• スピンの相干性と光学的対比を保持したまま、熱蒸着法で作製した有機薄膜に対しても光学的検出磁気共鳴を拡張すること。

提案手法

• パラチルフェニルキャリアー中のペンタセンの光励起三重状態を用い、スピン選択的系間クロスオーバーによりスピンの初期化と光学的読み出しを実現した。
• 連続波およびパルスマイクロ波場を用いて、室温下でのラビ振動およびコherentなスピン操作を駆動した。
• マイクロ波の周波数に同期した光励起発光対比（ΔPL）のロックイン検出を実施し、スピン状態を検出した。
• 単モードファイバー結合型アバランチフォトダイオードと時間-デジタルコンバーターを用い、光励起発光の単光子レベル検出を実現した。
• 任意波形発生器を用いてマイクロ波パルスとレーザーパルスを同期させ、パルススピン制御プロトコルを実装した。
• 高光学対比と相干性を維持したまま、100 nmの熱蒸着法で作製したペンタセン:パラチルフェニル薄膜に対しても本手法を拡張した。

Figure 1: Room-temperature spin-optical interface in pentacene:p-terphenyl a, Simplified energy-level diagram for pentacene illustrating the processes involved in spin-polarised triplet formation, microwave spin control, and optical spin detection. b, Schematic illustration of the experimental setup

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 分子スピン系において、室温下で光学的検出によるコherentスピン制御が可能か？
• RQ2 ペンタセンドープパラチルフェニルにおいて、環境条件下で達成可能な光励起発光対比とスピン量子相干時間（T₂）はどの程度か？
• RQ3 複数の三重状態準位のコherent制御は、光学的スピン対比を向上させ得るか？
• RQ4 熱蒸着法で作製した薄膜においても、光学的検出によるコherentスピン制御の性能は維持可能か？
• RQ5 分子スピン系は、どの程度まで室温下での量子センシングおよびイメージング応用に適合可能にチューニング可能か？

主な発見

• 室温下での分子スピンの光学的検出によるコherent制御において、10%を超える光励起発光対比が達成された。
• 環境条件下におけるペンタセン:パラチルフェニル単結晶において、スピン量子相干時間（T₂）は約1マイクロ秒であった。
• 同じ系において、アンサンブルの位相崩壊時間（T₂*）は390ナノ秒であった。
• 複数の三重状態準位のコherent制御により、光学的スピン対比が顕著に向上し、検出感度が向上した。
• 100 nmの熱蒸着法で作製したペンタセン:パラチルフェニル薄膜においても、高い光励起発光対比とマイクロ秒スケールの相干性が保持された。
• 本結果は、センシングおよびイメージングなどの室温下量子技術に実用的で、化学的にチューニング可能なプラットフォームを示している。

Figure 2: Optically detected coherent control of molecular spins at room temperature. (All plots are for driving the ${|T_{x}\rangle\leftrightarrow|T_{z}\rangle}$ transition.) a, Pulse sequence for the Rabi experiment. b, Rabi oscillations. c, Microwave-power dependence of the Rabi oscillation frequ