[論文レビュー] Room-temperature quantum sensing with photoexcited triplet electrons in organic crystals

Harpreet Singh, Noella D’Souza+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 21, 2024

Organic and Molecular Conductors Research被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、pentacene-doped p-terphenyl結晶中の光励起スピン三重項電子を用いた室温量子センシングを実証し、高コントラストでコヒーレント制御を備えた光検出磁気共鳴（ODMR）を実現し、パルス方式を含む長いコヒーレンス時間を得ている。

ABSTRACT

Quantum sensors have notably advanced high-sensitivity magnetic field detection. Here, we report quantum sensors constructed from polarized spin-triplet electrons in photoexcited organic chromophores, specifically focusing on pentacene-doped para-terphenyl (${\approx}$0.1%). We demonstrate essential quantum sensing properties at room temperature: electronic optical polarization and state-dependent fluorescence contrast, by leveraging differential pumping and relaxation rates between triplet and ground states. We measure high optically detected magnetic resonance (ODMR) contrast ${\approx}16.8\%$ of the triplet states at room temperature, along with long coherence times under spin echo and CPMG sequences, $T_2{=}2.7μ$s and $T_2^{DD}{=}18.4μ$s respectively, limited only by the triplet lifetimes. The material offers several advantages for quantum sensing, including the ability to grow large ($cm$-scale) crystals at low cost, the absence of paramagnetic impurities, and the diamagnetism of electronic states used for sensing when not optically illuminated. Utilizing pentacene as a representative of a broader class of spin triplet-polarizable organic molecules, this study highlights new potential for quantum sensing in chemical systems.

研究の動機と目的

• 室温で有機結晶中の光励起三重項スピンの光学初期化と読み出しを実証する。
• 三重項サブレベルの高コントラストODMRとコヒーレントマイクロ波制御を示す。
• pentacene-doped p-terphenyl系におけるコヒーレンス時間（T2, T2DD）と緩和時間（T1）を定量化する。
• スケーラブルで低コストな量子センシングのための有機結晶q-センサーの実用的利点を評価する。）

提案手法

• トリプレットベースの量子センシングのモデル系として、para-terphenyl結晶にドープされたpentaceneを用いる。
• 差分の系間クロス遷移率を介して三重項サブレベルを偏極させる光ポンピングを実装する。
• 室温で光学検出磁気共鳴（ODMR）によりスピン遷移をプローブする。
• ODMRコントラストを高めるために、連続波とパルス状の光励起の両方を用いる。
• Rabi、 Ramsey、Hahn echo、およびCarr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG)列を用いてコヒーレンスを特徴づける。
• 測定した勾配、光子数、および読み出しウィンドウから感度の推定を抽出する。

Fig. 1: System and Principle. (A) Crystal structure of pentacene molecule doped in p -terphenyl. Primitive lattice vectors are marked $\hat{\textbf{a}}$ , $\hat{\textbf{b}}$ , and $\hat{\textbf{c}}$ , with lattice parameters: $a{=}8.2$ Å, $b{=}5.6$ Å, $c{=}13.6$ Å [ 26 ] . Molecular axis are marked

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 有機結晶中の光励起三重項電子を用いた室温量子センシングは実現可能か。
• RQ2 室温で pentacene-doped p-terphenyl においてどの程度の ODMRコントラストとコヒーレンス時間が達成可能か。
• RQ3 この系におけるパルス光学初期化とダイナミックデカップリングはODMRコントラストとスピンコヒーレンスにどのような影響を与えるか。
• RQ4 無機欠陥中心と比較して、スケーラブルで低コストな磁気センシングに対して、有機結晶q-センサーはどのような実用的利点を提供するか。

主な発見

• パルス照射下での Txy 遷移に対する ODMR コントラストは最大 16.8%。
• 12.9 MHz でのRabi振動を観測し、コヒーレント制御を実証。
• T2 = 2.7 μs は Hahn echo 測定から得られた。
• T2DD = 18.4 μs は 148 ns の CPMG列で得られた。
• T1 = 22.9 μs は三重項基底緩和。
• バイアス B0 = 2.5 mTの下で、DC感度は327 nT/√Hz (Txy) および 257 nT/√Hz (Txz) を達成した（体積正規化: 24 μT μm3/2/√Hz および 19.5 μT μm3/2/√Hz、 respectively）。
• パルスレーザー初期化は cw 照明より高い ODMR コントラスト（最大 16.8%）をもたらし、さらなる向上の可能性がある。

Fig. 2: ODMR of the photoexcited triplet. (A) ODMR spectrum at zero-field measured using cw-illumination protocol ( Inset (i)) at 0.6 W MW power. Data reveals three triplet transitions at 108, 1340, and 1448 MHz; linewidth $\ell{=}7$ MHz. $T_{yz}$ transition contrast is inverted in sign. (B) Linewid