[論文レビュー] Room temperature single-photon superfluorescence from a single epitaxial cuboid nano-heterostructure

John P. Philbin, Joseph Kelly+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 13, 2021

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ひとこと要約

本論文は、原子層エピタキシー法を用いて複数の準二次元ナノプレートレットを空間的に閉じ込め、同一の発光体を有するように設計された単一のエpitaxialナノキューブド・ナノヘテロ構造から、室温下での単一光子超フラーレンス発光を実証した。1.8 nsの放射的寿命を示す超フラーレンス発光は、面に配置された励起子間の位相整合した電気双極子-双極子結合に起因し、298 Kで安定した集団的発光を実現した。これは、従来の単一コロイドナノ材料では達成されていなかった。

ABSTRACT

Single-photon superradiance can emerge when a collection of identical emitters are spatially separated by distances much less than the wavelength of the light they emit, and is characterized by the formation of a superradiant state that spontaneously emits light with a rate that scales linearly with the number of emitters. This collective phenomena has only been demonstrated in a few nanomaterial systems, all requiring temperatures below 10K. Here, we rationally design a single colloidal nanomaterial that hosts multiple (nearly) identical emitters that are impervious to the fluctuations which typically inhibit room temperature superradiance in other systems such as molecular aggregates. Specifically, by combining molecular dynamics, atomistic electronic structure calculations, and model Hamiltonian methods, we show that the faces of a heterostructure nanocuboid mimic individual quasi-2D nanoplatelets and can serve as the robust emitters required to realize superradiant phenomena at room temperature. Leveraging layer-by-layer colloidal growth techniques to synthesize a nanocuboid, we demonstrate single-photon superfluorescence via single-particle time-resolved photoluminescence measurements at room temperature. This robust observation of both superradiant and subradiant states in single nanocuboids opens the door to ultrafast single-photon emitters and provides an avenue to entangled multi-photon states via superradiant cascades.

研究の動機と目的

• 室温下で単一コロイドナノ材料において超フラーレンスを実現すること。過去の実験では冷却が必要であった。
• 熱的揺らぎに対しても位相を保つ、複数のほぼ同一で空間的に分離された発光体を有するナノ構造を設計すること。
• 室温（298 K）で単一ナノクリスタル内に超フラーレンス状態と準フラーレンス状態が共存し、解離可能であることを実験的に示すこと。
• ナノキューブドを、常温下で量子光学およびナノ材料における量子多体効果を研究するプラットフォームとして確立すること。

提案手法

• コロイド的原子層蒸着法を用いて、各面に4原子層の厚さのCdSeナノプレートレットをエピタキシャルに成長・歪み制御されたヘテロ構造を有するコア/シェルナノキューブドを合理的に設計した。
• 分子動力学および原子論的電子構造計算を用いて、準二次元ナノプレートレットの電子構造と双極子配向を予測した。
• 式(1)に示されるモデルハミルトニアンを構築し、面間の励起子状態と双極子-双極子相互作用を記述した。これにより、超フラーレンス状態と準フラーレンス状態の予測が可能になった。
• 室温下での単一粒子時間分解光励起分光測定を実施し、二重指数関数的減衰ダイナミクスを解離し、放射的寿命を抽出した。
• 高角度アンナラル暗視野走査型透過電子顕微鏡（HAADF-STEM）およびTEMを用いて、ナノキューブドのコア構造および層構造を確認した。
• ハミルトニアンからの理論的予測と測定された寿命を比較し、超フラーレンス機構の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 室温下で単一コロイドナノ材料において超フラーレンスが観測可能か。これは、従来の冷却条件に依存する実験を覆すものである。
• RQ2 ナノクリスタル内で熱的デコherenceを防ぎながら、発光体間の位相整合結合を可能にする構造的および電子的特徴は何か。
• RQ3 超フラーレンス状態と準フラーレンス状態は、単一ナノキューブドの発光ダイナミクスにどのように現れるか。
• RQ4 空間的に閉じ込められ、同一の発光体を有するナノ構造系において、集団的発光によって放射的崩壊率をどの程度向上できるか。
• RQ5 ナノキューブドプラットフォームは、超フラーレンスカスケードを介したエンタングルド光子対生成などの将来の応用を可能にするか。

主な発見

• ナノキューブドは室温下で二重指数関数的光励起分光減衰を示し、速い超フラーレンス成分（1.8 ns）と遅い準フラーレンス成分（67.2 ns）を有する。
• 超フラーレンス状態の放射的崩壊率は、単一のコア/シェルナノプレートレット（11.6 ns）と比較して約5倍速く、集団的増幅効果が確認された。
• 多体ハミルトニアン（式(1)）を用いた理論的モデリングが、観測された超フラーレンス状態および準フラーレンス状態の寿命を正確に予測でき、位相整合メカニズムの妥当性が裏付けられた。
• ナノキューブドの剛性と、準二次元ナノプレートレット内の大きな遷移双極子の固定化された偏光により、298 Kでも超フラーレンス発光が安定している。
• 複数の単一粒子測定において、二重指数関数的減衰が再現可能であることを確認し、この効果が本質的であることを示した。
• 超フラーレンス状態と準フラーレンス状態の両方の観測は、ナノ秒スケールでの遅い位相崩壊およびフォノン媒介遷移を示しており、長寿命量子位相の可能性を示唆している。