[論文レビュー] Room-temperature strong coupling of hexane-dispersed colloidal CdSe nanoplatelets in a microcavity composed of two Bragg reflectors

M. Oda, Kazuaki Yamato+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 9, 2023

Strong Light-Matter Interactions被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、ヘキサン分散されたコロイド性CdSeナノプレートレット（NPL）層を有する2つの分散ブレグ・リフレクタ（DBR）から構成される平面的マイクロカビティにおいて、室温で強い光-物質結合を実証した。真空中のラビ分裂は53.5 meVに達した。液体NPL分散を用いることで、平坦で応力がなく、均一性の高い活性層が得られ、暗い状態から下位極子状態へのLOフォノン補助緩和が効率的に行われ、暗い状態エネルギーより25.1 meV低いエネルギーで強力な光励起発光を示した。

ABSTRACT

CdSe nanoplatelets (NPLs) are suitable for exploring strong light-matter coupling in semiconductor nanocrystal systems due to their giant oscillator strength and large exciton binding energy. Herein, we report on the facile fabrication and optical characterization of a half-wavelength planar microcavity, which consists of two distributed Bragg reflectors with a hexane layer containing concentrated colloidal CdSe NPLs. Using a hexane solution layer instead of the typically used dried active layers makes the layer thin and flat, even under dense NPL conditions, without stressing or charging of the NPLs' surfaces. Reflectance spectra showed that strong light-matter coupling can be realized at room temperature and that the vacuum Rabi splitting energy is 53.5 meV. Intense photoluminescence (PL) emerges at the lower polariton branch where 25.1 meV (longitudinal optical (LO)-phonon energy) below the energy of the polariton dark states, indicating that the relaxation from the dark states occurs efficiently in this microcavity owing to LO-phonon-assisted relaxation. We describe the reflectance and PL properties using the model that a cavity photon couples to a one-exciton state delocalized over nonuniformly orientated NPLs. This model contributes to an intuitive and quantitative understanding of the microcavity containing colloidal NPLs.

研究の動機と目的

• コロイド性CdSeナノプレートレット（NPL）を活性媒質として用いて、平面的マイクロカビティで室温における強い光-物質結合を達成すること。
• 乾燥したNPL膜に伴うプロセスの困難さを克服するため、ヘキサン分散液を用いて平坦で均一かつ応力のない活性層を形成すること。
• LOフォノン補助プロセスによる暗い極子状態から下位極子状態への効率的緩和を実証すること。
• 非一様に配向したNPLを有するマイクロカビティにおける光-物質結合を定量的に記述するモデルを提供し、極子分散および混合分率の直感的理解を可能にすること。

提案手法

• ヘキサン中に高濃度のコロイド性CdSe NPLを含む活性媒質として用いた、λ/2の平面的マイクロカビティの作製。
• 液体NPL分散を用いることで、表面応力や帯電を伴わず、薄く平坦で欠陥のない活性層を実現し、優れた光学的性質を達成すること。
• 角度依存反射率および光励起発光（PL）測定による光学的特徴付けにより、極子分散およびラビ分裂を抽出すること。
• 最小二乗法を用いたフィッティング解析により、実験的ドップラーエネルギーを3準位モデル（光子、重いホール励起子、軽いホール励起子）に適合させ、真空中のラビ分裂、マイクロカビティ長、屈折率をフィッティングパラメータとして用いた。
• マクロスコピックおよびマイクロスコピックなPL測定から品質因子（Q）を推定し、マイクロカビティの性能を評価すること。
• 極子集団のE–θマップの分析により、LOフォノン補助緩和プロセスの痕跡を特定すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 液体膜を用いた場合、コロイド性CdSeナノプレートレットを用いたマイクロカビティで室温における強い光-物質結合を達成できるか？
• RQ2 このような系における真空中のラビ分裂の大きさは何か？ また、過去の報告と比較してどうなるか？
• RQ3 LOフォノン補助緩和は、マイクロカビティ内での暗い極子状態および下位極子状態の集団ダイナミクスにどのように影響を与えるか？
• RQ4 非一様に配向したNPLの配向および分布が、マイクロカビティの光学的性質にどの程度依存するか？
• RQ5 3準位モデルは、液体NPL層を有するマイクロカビティにおける光子と励起子の結合を正確に記述できるか？

主な発見

• マイクロカビティは、角度依存反射率測定により確認された室温における強い結合を示し、真空中のラビ分裂エネルギーは53.5 meVであった。
• 下位極子状態に、暗い状態エネルギーより25.1 meV低いエネルギーで強力な光励起発光が観測され、これは効率的なLOフォノン補助緩和を示している。
• マイクロスコピックなPL測定から、マイクロカビティの品質因子（Q）は393と推定され、乾燥膜を用いた既存の研究で報告された115よりも顕著に高い値であった。
• 混合分率解析により、低角度では下位極子状態が主に光子的性質を示し、高角度では励起子的性質を示すことが判明した。軽いホール励起子状態の寄与は最小限であった。
• 極子集団のE–θマップには、約50°および約E₂付近に局所的な増強が観測され、これは2フォノンLO発光プロセスが暗い状態からの緩和を駆動していることを一致した。
• フィッティングパラメータ（ラビ分裂、マイクロカビティ長、屈折率）を有する3準位モデルは、観測された極子分散および混合分率を正確に再現でき、NPLベースのマイクロカビティにおける理論的枠組みの妥当性を裏付けた。