[論文レビュー] Rydberg series of dark excitons and the conduction band spin-orbit splitting in monolayer WSe$_2$

Piotr Kapuściński, Alex Delhomme+8 more|arXiv (Cornell University)|Feb 24, 2021

2D Materials and Applications参考文献 56被引用数 41

ひとこと要約

本研究は、高圧面内磁場下におけるモノレイヤーWSe2で、ダーク励起子のリュードバーグ系列の初回観測を実証し、既知のブルー励起子系列に並行する明著なエネルギー段差を明らかにした。ブルーおよびダークリュードバーグ状態のエネルギー間隔を比較することで、著者らは実験的に伝導帯のスピン軌道スプリットを抽出した。その結果、理論的モデルで一般的に想定されている値と比較して約2倍小さい値が得られ、遷移金属ジチalcogenidesの既存のバンド構造記述に疑問を呈するものとなった。

ABSTRACT

Strong Coulomb correlations together with multi-valley electronic bands in the presence of spin-orbit interaction and possible new optoelectronic applications are at the heart of studies of the rich physics of excitons in semiconductor structures made of monolayers of transition metal dichalcogenides (TMD). In intrinsic TMD monolayers the basic, intravalley excitons are formed by a hole from the top of the valence band and an electron either from the lower or upper spin-orbit-split conduction band subbands: one of these excitons is optically active, the second one is "dark", although possibly observed under special conditions. Here we demonstrate the s-series of Rydberg dark exciton states in monolayer WSe$_2$, which appears in addition to a conventional bright exciton series in photoluminescence spectra measured in high in-plane magnetic fields. The comparison of energy ladders of bright and dark Rydberg excitons is shown to be a method to experimentally evaluate one of the missing band parameters in TMD monolayers: the amplitude of the spin-orbit splitting of the conduction band.

研究の動機と目的

• モノレイヤーWSe2におけるダーク励起子のリュードバーグ系列を特定・特徴付けること。これは通常の条件下では光学的に不活性な状態である。
• WSe2における伝導帯スピン軌道スプリットを実験的に特定すること。これは遷移金属ジチalcogenidesモノレイヤーにおいて、重要ではあるが、制限が厳しいバンドパラメータである。
• 面内磁場によって励起されたダーク励起子のエネルギー段差が、基本的な電子バンドパラメータを抽出するための分光的ツールとして使用可能であることを示すこと。
• 2次元半導体における伝導帯スピン軌道スプリットの理論的予測と実験的測定値の長年の不一致を解消すること。

提案手法

• 4.2 Kの低温下で、最大30 Tの面内磁場を用い、バックスキャッタージオメトリを採用して、磁場光励起分光測定を実施した。
• モノレイヤーWSe2は、乾燥トランスファー法によりhexagonal boron nitride (hBN) フレークに封入され、試料の品質を保持し、不純物の影響を低減した。
• 光励起分光スペクトルは、定義されたエネルギー領域における発光強度を統合することで、ブルー励起子の基底状態（1sB）およびダーク励起子の基底状態（1sD）の相対的強度を抽出した。
• 励起されたブルーおよびダーク励起子状態は、重ね合わせた発光ラインを分離し、異なる磁場条件下での個々のピーク強度を抽出するためにローレンツ関数を用いてフィッティングした。
• ダーク励起子強度の磁場依存性は2次関数にフィッティングし、輝かせ効果の強度を抽出した。この値は、面内g因子およびエネルギー差に基づく理論的予測と比較した。
• 対応するブルーおよびダークリュードバーグ状態間のエネルギー差（n=1からn=4）を用い、関係式 ∆E_c = E_dark(n) - E_bright(n) - (E_bnd_dark - E_bnd_bright) を用いて、伝導帯スピン軌道スプリット ∆E_c を抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高圧面内磁場下において、モノレイヤーWSe2でダーク励起子のリュードバーグ系列を実験的に観測できるか？
• RQ2 強いクーロン相関が存在する状況下で、磁場誘起輝かせ効果がダーク励起子のエネルギー準位の分解能をどの程度向上させるか？
• RQ3 モノレイヤーWSe2における伝導帯スピン軌道スプリットの実験的決定値は何か？また、理論的推定値と比較するとどうなるか？
• RQ4 1sダーク励起子の観測された輝かせ強度が、熱的分布モデルに基づく理論的予測よりも顕著に高いのはなぜか？

主な発見

• 高圧面内磁場を用いることで、モノレイヤーWSe2におけるダーク励起子のリュードバーグ系列（n=1からn=4）の初回実験的観測が達成された。磁場により選択則が解除され、光学的検出が可能となった。
• 対応するブルーおよびダークリュードバーグ状態間のエネルギー差（n=1からn=4）から、伝導帯スピン軌道スプリットが約10.5 meVであることが判明した。これは理論的モデルで一般的に想定されている約20–25 meVの値と比較して約2倍小さい。
• 1sダーク励起子の測定輝かせ強度（7×10^10 T⁻²）は、理論的予測値（34×10^10 T⁻²）よりも5桁も大きい。これは、多くの体効果や選択的緩和経路による非熱的励起が強く関与している可能性を示唆している。
• ダークおよびブルー励起子の基底状態間のエネルギー差（∆E_0 = 10.5 meV）は、主に伝導帯スピン軌道スプリットに起因し、結合エネルギー差のわずかな寄与がある。
• ダーク励起子の一貫したエネルギー段差は、ブルー系列と同一の間隔を示し、励起子モデルの妥当性を確認するとともに、2次元半導体におけるバンドパラメータ抽出の強固な手法を提供する。
• 本結果は、WSe2における伝導帯の従来の理論的記述に疑問を呈し、モノレイヤー遷移金属ジチalcogenidesにおけるスピン軌道結合強度の再評価が求められることを示唆している。