[論文レビュー] Saddle point singularity and topological phase diagram in a tunable topological crystalline insulator (TCI)

Madhab Neupane, Su‐Yang Xu+16 more|arXiv (Cornell University)|Mar 6, 2014

Topological Materials and Phenomena参考文献 27被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、高分解能角度分解光電子分光法（ARPES）を用いて、チューナブルなトポロジカル結晶性絶縁体（TCI）Pb₀.₇Sn₀.₃Seにおけるトポロジカル表面状態のサドルポイント特異性の初回実験的観測を報告している。研究者たちはサドルポイントにおけるvan Hove特異性（VHS）を同定し、表面化学的ゲーティングによる表面化学ポテンシャルのチューナビリティを実証し、格子定数、バンドギャップ、スピンオービット結合、結晶構造遷移に起因するPb₁₋ₓSnₓSeにおける豊かなトポロジカル位相図を確立した。

ABSTRACT

A topological crystalline insulator (TCI) is a new phase of topological matter, which is predicted to exhibit distinct topological quantum phenomena, since space group symmetries replace the role of time-reversal symmetry in the much-studied Z$_2$ topological insulators. Utilizing high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), we reveal the momentum space nature of interconnectivity of the Fermi surface pockets leading to a saddle point singularity within the topological surface state alone in the TCI Pb$_{0.7}$Sn$_{0.3}$Se. Moreover, we show that the measured momentum-integrated density of states exhibits pronounced peaks at the saddle point energies, demonstrating the van Hove singularities (VHSs) in the topological surface states, whose surface chemical potential, as we show, can be tuned via surface chemical gating, providing access to the topological correlated physics on the surface. Our experimental data reveal a delicate relationship among lattice constant, band gap and spin-orbit coupling strength associated with the topological phase transition in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se. Furthermore, we explore the robustness of the TCI phase with VHS in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se, which shows a variety of distinct topological phase transitions driven by either thermal instability or broken crystalline symmetry, and thus revealing a rich topological phase diagram connectivity in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se for the first time.

研究の動機と目的

• チューナブルなTCI、特にPb₀.₇Sn₀.₃Seにおけるトポロジカル表面状態の運動量空間における電子的構造トポロジーを調査すること。
• サドルポイント特異性—van Hove特異性（VHS）に関連するもの—がTCIの表面状態に出現可能であるかを特定し、相関するトポロジカル量子現象へのアクセスを可能にするかを検討すること。
• Sn含有量の変化に伴う構造的、電子的、トポロジカルな性質の相関を用いて、Pb₁₋ₓSnₓSeのトポロジカル位相図をマッピングすること。
• 格子定数、スピンオービット結合、バンドギャップ、および結晶対称性の変化が、Pb₁₋ₓSnₓSeにおけるトポロジカル位相遷移を駆動する役割を解明すること。
• 表面化学的ゲーティングを用いた実験的チューニングにより、TCI位相における表面化学ポテンシャルを制御可能であることを示し、VHSエネルギー位置の制御を可能にすること。

提案手法

• Pb₀.₇Sn₀.₃Seの表面状態バンド分散およびフェルミ面トポロジーをマッピングするために、低温および高温光子エネルギーを用いた高分解能角度分解光電子分光法（ARPES）を実施した。
• 表面の完全性を保ち、劣化を最小限に抑えるために、超高真空（<1×10⁻¹⁰ torr）下で10–300 Kでインサイト・サンプルクリービングおよび測定を実施した。
• SRC、SSRL、ALSビームラインで、低光子エネルギー（15–30 eV）および高光子エネルギー（約60 eV）のARPESを用い、電子状態の異なる運動量およびエネルギー領域にアクセスした。
• CASSIOPEEビームライン（SOLEIL、フランス）でスズのデポジションとARPES測定を実施し、表面化学的ゲーティング効果を調査した。
• VASPを用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、スピンオービット結合（SOC）を含めたプロジェクト型拡張波（PAW）法を用い、交換相関効果にはGGAを適用した。
• Pb₀.₇Sn₀.₃Seの（001）表面における表面バンド分散およびスピンテクスチャを記述する有効表面k·pハミルトニアンモデルを構築した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 TCIの表面状態にサドルポイント特異性が出現可能であり、その場合、運動量空間およびエネルギー空間における特徴は何か？
• RQ2 Pb₁₋ₓSnₓSeにおける表面状態の状態密度に現れるvan Hove特異性（VHS）は、トポロジカル位相および電子相関とどのように関係しているか？
• RQ3 TCI位相における表面化学ポテンシャルはどの程度チューニング可能であり、その変化がVHSの位置および強度にどのように影響を与えるか？
• RQ4 格子定数、スピンオービット結合、および結晶構造（例：立方晶対比正方晶）が、Pb₁₋ₓSnₓSeにおけるトポロジカル位相遷移を決定づける役割を果たすか？
• RQ5 中間的なSn含有量における立方晶および正方晶の複数相の共存が、トポロジカル位相図にどのように影響を与えるか？

主な発見

• ARPES測定により、Pb₀.₇Sn₀.₃Seのトポロジカル表面状態バンド分散にサドルポイント特異性が直接的に明らかになった。フェルミ面ポケットが運動量空間で相互に接続されている。
• 運動量統合状態密度は、サドルポイントエネルギー付近に顕著なピークを示し、トポロジカル表面状態にvan Hove特異性（VHS）が存在することを確認した。
• TCI位相における表面化学ポテンシャルは、表面化学的ゲーティングにより実験的にチューニング可能であり、VHSエネルギー位置の制御が可能であることを示した。
• Pb₁₋ₓSnₓSeには、2つの明確な位相遷移を示す豊かなトポロジカル位相図が確立された。1つ目はx ≈ 0.45で格子収縮に起因する有効スピンオービット結合の増大によるもので、2つ目はx ≈ 0.75で正方晶相への構造的遷移によるものである。
• PbSe（x=0）における非反転バンドギャップ（約0.15 eV）から始まり、トポロジカル結晶性絶縁体位相を経て、多相領域を経て、SnSe（x≈1）における大きなバンドギャップの平凡な絶縁体（ギャップ～1 eV）に至る。これは正方晶相における反転対称性および鏡映性の喪失に起因する。
• 第一原理DFT計算により、VHSがTCI位相における表面状態バンド構造に起因することを確認した。また、k·pモデルは観測されたデューライクな分散および（001）表面におけるスピンテクスチャを正確に再現した。