[論文レビュー] Selective Interface Control of Order Parameters in Complex Oxides

D. Meyers, Jian Liu+8 more|arXiv (Cornell University)|May 27, 2015

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 68被引用数 13

ひとこと要約

本研究では、超薄膜NdNiO₃において、ヘテロエpitaxialひずみが電荷秩序および構造秩序パラメータを選択的に抑制する一方で、バルクに類似したモット金属-絶縁体転移および反強磁性秩序を維持することを示している。レゾナントX線散乱およびX線吸収スペクトロスコピーを用いて、磁性秩序によってのみ駆動される、完全に電子的で等対称性を保つモット転移を同定し、複雑酸化物における競合する相互作用からそれを分離した。

ABSTRACT

In complex materials observed electronic phases and transitions between them often involves coupling between many degrees of freedom whose entanglement convolutes understanding of the instigating mechanism. Metal-insulator transitions are one such problem where coupling to the structural, orbital, charge, and magnetic order parameters frequently obscures the underlying physics. Here, we demonstrate a way to unravel this conundrum by heterostructuring a prototypical multi-ordered complex oxide NdNiO3 in ultra thin geometry, which preserves the metal-to-insulator transition and bulk-like magnetic order parameter, but entirely suppresses the symmetry lowering and charge order parameter. These findings illustrate the utility of heterointerfaces as a powerful method for removing competing order parameters to gain greater insight into the nature of the transition, here revealing that the magnetic order generates the transition independently, leading to a purely electronic Mott metal-insulator transition.

研究の動機と目的

• 複雑酸化物における金属-絶縁体転移の真のメカニズムを遮蔽する、電荷、構造、磁性の各秩序パラメータを解きほぐすこと。
• エピタキシャルヘテロ界面が特定の秩序パラメータを選択的に抑制しつつ他のパラメータを維持できるかを調査し、支配的駆動メカニズムを分離可能かどうかを検討すること。
• レアアースニッケル酸化物における金属-絶縁体転移が、電荷または構造的歪みに依存せずに、完全に電子的相関によって駆動可能かどうかを特定すること。
• 超薄膜NdNiO₃において、対称性を保つ完全に電子的モット転移が存在することを検証すること。

提案手法

• 構造的および電荷秩序パラメータの抑制を目的とした、格子ひずみおよび対称性制約を受ける基板上に15ユニットセル分のNdNiO₃薄膜をヘテロエpitaxial成長させる。
• 電荷秩序および軌道占有状態をプローブするためのレゾナントX線散乱（RXS）を用い、超薄膜領域において電荷秩序が完全に抑制されていることを検出する。
• Ni L₃端でX線吸収スペクトロスコピー（XAS）を用いて金属-絶縁体転移に伴う電子状態の変化を追跡し、モット絶縁体的挙動を示すピーク分裂を観測する。
• O K端前駄強度の分析によりバンド幅の縮小を評価し、約150 Kで一次転移的性質を示す金属-絶縁体転移（MIT）を確認する。
• LSDA+UおよびDMFT理論的計算と実験結果を比較し、Ni電荷秩序の不在と磁性秩序の持続を検証する。
• アドバンスドフォトン・ソースおよびアドバンスド・ライト・ソースにおける同期放射を用いたXASおよびRXSを用い、元素選択的かつ動量分解能のある電子状態および磁性状態のプローブを実現する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エピタキシャルヘテロ構造を用いることで、NdNiO₃における金属-絶縁体転移を電荷秩序および構造秩序パラメータから分離可能か？
• RQ2 電荷または構造的歪みが存在しない状況で、磁性秩序パラメータが金属-絶縁体転移を独立して駆動可能か？
• RQ3 超薄膜においてバルクに類似した反強磁性秩序が持続することは、完全に電子的モット転移を示唆するか？
• RQ4 電荷秩序を伴うP2₁/nへの構造的歪みを回避するため、Pbnm相の対称性が薄膜において転移を通過しても保持されるか？
• RQ5 界面工学が個々の秩序パラメータを分離することで、複雑相転移の真の駆動メカニズムを明らかにする役割を果たすか？

主な発見

• 15ユニットセル分のNdNiO₃薄膜における金属-絶縁体転移は約150 Kで持続し、電子状態や磁性秩序に顕著な変化が認められず、強固なモット転移であることが確認された。
• レゾナントX線散乱により、全温度領域で電荷秩序が完全に抑制されていることが示され、超薄膜領域におけるNi電荷不均一化が存在しないことが裏付けられた。
• X線吸収スペクトロスコピーにより、転移温度以下で明確なNi L₃端ピーク分裂が観測され、強度の追従がバルクに類似した挙動と一致し、絶縁状態の形成が確認された。
• O K端前駄強度は転移付近で急激に縮小し、バンド幅の縮小および一次転移的性質を確認した。
• 磁性秩序はE′反強磁性相を維持し、Qベクトルの変化が認められず、磁性転移が構造的および電荷秩序から分離されていることが示された。
• 理論的計算（LSDA+U）により、Pbnm対称性下でNi電荷秩序が存在せず、ギャップがスピン極化された酸素ホールに起因することを確認し、実験観察された完全に電子的モット転移を支持した。