[論文レビュー] Signatures of pressure-enhanced helimagnetic order in van der Waals multiferroic NiI$_2$

Connor A. Occhialini, Luiz G. P. Martins+11 more|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2023

2D Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、van der Waals multiferroic物質であるNiI₂において、静水圧がヘリマグネチックおよび反強磁性転移温度を顕著に上昇させることを示している。それぞれ15.3 K/GPaおよび14.4 K/GPaの上昇が観察された。この上昇は、高圧下で層間および第3近接隣接層内スピン交換相互作用が強化されることに起因し、高圧ラマン分光法、光学的線分極度、X線回折によって確認された。本研究は、2次元材料における高融点 multiferroicity の安定化に一般化可能な道筋を示している。

ABSTRACT

The van der Waals (vdW) type-II multiferroic NiI$_2$ has emerged as a candidate for exploring non-collinear magnetism and magnetoelectric effects in the 2D limit. Frustrated intralayer exchange interactions on a triangular lattice result in a helimagnetic ground state, with spin-induced improper ferroelectricity stabilized by the interlayer interactions. Here we investigate the magnetic and structural phase transitions in bulk NiI$_2$, using high-pressure Raman spectroscopy, optical linear dichroism, and x-ray diffraction. We obtain evidence for a significant pressure enhancement of the antiferromagnetic and helimagnetic transition temperatures, at rates of $\sim15.3/14.4$ K/GPa, respectively. These enhancements are attributed to a cooperative effect of pressure-enhanced interlayer and third-nearest-neighbor intralayer exchange. These results reveal a general path for obtaining high-temperature type-II multiferroicity via high pressures in vdW materials.

研究の動機と目的

• バルクNiI₂における磁気的および構造的相転移の圧力依存性を調査すること。
• 静水圧がヘリマグネティックおよび multiferroic 相をより高い温度で安定化させ得るかどうかを特定すること。
• 圧力増強磁性秩序の背後にある微視的メカニズム（特にスピン交換相互作用）を同定すること。
• 圧力調整によって2次元 van der Waals 材料における高融点 multiferroicity を実現する一般的なルートを確立すること。

提案手法

• 磁気的相転移を低エネルギー電磁モードの出現によって検出するための高圧ラマン分光法。
• multiferroic状態に関連する回転対称性および逆変換対称性の破れを調べるための光学的線分極度。
• 圧力下での構造的相転移および格子対称性の変化をモニタリングするための粉末X線回折。
• 実験的相転移温度と圧力依存性スピン交換相互作用（J₁∥, J₃∥, Jₑff⊥）の第一原理計算の比較。
• 一般化された Katsura-Nagaosa-Balatsky モデルを用いて、圧力誘発スピン誘起分極の変化を推定。
• 計算されたスピン交換パラメータに基づくモンテカルロシミュレーションを用いて、圧力下での転移温度の傾向を予測。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 静水圧はNiI₂におけるヘリマグネティックおよび反強磁性転移温度を上昇させるか？
• RQ2 圧力誘発 multiferroic 相の安定化に寄与する主要なスピン交換相互作用は何か？
• RQ3 圧力はNiI₂における面内スパイラルピッチ（Q∥）およびスピン誘起フェロエレクトリック分極にどのように影響するか？
• RQ4 観察された圧力上昇効果は、スピン交換相互作用の第一原理計算で説明可能か？
• RQ5 層間および第3近接隣接相互作用の間で競合効果が顕著になる臨界圧力領域は存在するか？

主な発見

• 静水圧下で反強磁性転移温度（T_N,1）は15.3 K/GPaの割合で上昇した。
• ヘリマグネティック転移温度（T_N,2）は14.4 K/GPaの割合で上昇し、multiferroic状態の強い圧力安定化を示した。
• 15 GPaまで新たな相は観察されず、追加のラマン活性モードや回折ピークの欠如から裏付けられた。
• T_N,2およびT_N,1の圧力上昇は、第一原理計算で予測されたように、層間交換相互作用（Jₑff⊥）および第3近接隣接層内交換相互作用（J₃∥）の増加と強く相関していた。
• 圧力に伴い|J₃∥ / J₁∥|の比が増加し、面内スパイラルピッチが短くなり（Q∥が大きくなり）、スピン誘起分極が増強される可能性がある。
• 理論的モンテカルロシミュレーションは、5 GPaまで実験的T_N,2傾向と良好に一致したが、10 GPa以上で飽和したことは、Jₑff⊥とJ₃∥の間で競合効果が顕著になる可能性を示唆した。