[論文レビュー] Significantly enhanced second order nonlinearity in domain walls of ferroelectrics

Xuewei Deng, Huaijin Ren+3 more|arXiv (Cornell University)|May 17, 2010

Photorefractive and Nonlinear Optics参考文献 1被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、局所的対称性の破れによってフェロエレクトリックにおけるドメイン壁（DWs）が顕著に増幅された2次非線形性を示すことを実証しており、逆格子ベクトルの寄与なしに、六角形、円錐形、三角形に分布する新たな二次高調波（SH）ビームを生成している。主な発見は、DW内でのχ(2)感受率が約10³倍に増幅されていることであり、これは準位相一致（QPM）技術およびPPLN Solcフィルタなどの電気光学素子に顕著な影響を与える。

ABSTRACT

Significantly enhanced second order nonlinearity resulting from local symmetry breaking in domain walls is reported. By this new giant nonlinearity, novel hexagonally, conically and trigonally distributed second harmonic beams closely related to domain wall patterns are generated without contribution of reciprocal vectors. Experimental results show that such nonlinearities have made important impact on quasi-phase-matching technique and electro-optic Solc filter, which needs careful reconsiderations.

研究の動機と目的

• フェロエレクトリックドメイン壁における強化された2次非線形性の起源および大きさを調査すること。
• ドメイン壁に起因する非線形性が、逆格子ベクトルの寄与なしに構造化された二次高調波ビームを生成できるかどうかを特定すること。
• ドメイン壁の非線形性が、既存の準位相一致（QPM）技術に与える影響を評価すること。
• ドメイン壁の非線形性がPPLN Solcフィルタなどの電気光学素子に与える影響を評価すること。
• ドメイン壁における内在的対称性の破れが、χ(2)感受率テンソルに新たな非ゼロ成分を生成することを確立すること。

提案手法

• 本研究では、高品質なドメイン壁を有するz軸切りLiTaO3単結晶を用い、ドメイン壁における二次高調波発生（SHG）を実験的に調べた。
• Ti: Sapphireレーザーパルス（800 nm、100 fs、平均出力240 mW）をドメイン壁に焦点合わせ、SHGを励起した。
• 100 mmレンズを用いてビームを10 μmのスポットに焦点合わせ、局所的励起と有効なドメイン壁幅（約10 nm）の推定を可能にした。
• 制御試料（例：バルクLiNbO3）を用いて、実験的SHGパターンを解析し、ドメイン壁寄与とバルクまたはQPM効果を区別した。
• 理論的モデリングでは、平面状ドメイン壁からのコherent SHGを考慮し、対称性の破れに起因するχ(2)増幅により、良好に集光され、円錐状に発光するビームが予測された。
• 外部バイアスなしにPPLN Solcフィルタを用いて電気光学効果を調べ、内部電場の生成とフィルタの活性化を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 フェロエレクトリックドメイン壁における内在的対称性の破れが、かつてはゼロと見なされていた2次非線形性を顕著に生成できるか？
• RQ2 ドメイン壁が、逆格子ベクトルの寄与なしに、構造化された二次高調波ビーム（例：六角形、円錐形、三角形）を生成できるか？
• RQ3 ドメイン壁の非線形性が、従来の準位相一致（QPM）プロセスにどの程度干渉するか、または支配的になるか？
• RQ4 ドメイン壁で強化された電気光学感受率が、外部バイアスなしにSolcフィルタなどの電気光学素子を駆動可能か？
• RQ5 ドメイン壁におけるχ(2)感受率の増幅度合いは、バルク材料と比較してどの程度か？

主な発見

• 局所的対称性の破れに起因し、フェロエレクトリックドメイン壁で2次非線形感受率（χ(2)）が約10³倍に増幅されていることが実験的に観測された。
• 逆格子ベクトルの寄与なしに、新たな円錐状および六角形状に分布する二次高調波ビームが、ドメイン壁で直接生成された。
• 同じ条件下でバルクLiNbO3では顕著なSHGが観測されないことから、ドメイン壁に起因するSHGがバルクまたはQPM寄与とは明確に異なることが確認された。
• ドメイン壁の数に比例してSH強度が線形に増加することから、複数のドメイン壁にわたるコherentでランダム位相一致発光であることが示された。
• z偏光ビームを用いることで、外部電場を必要とせずPPLN Solcフィルタを駆動可能であり、ドメイン壁に起因する電気光学効果が、デバイス動作に十分な内部電場を生成できることを示した。
• 理論的モデリングにより、観測されたSolcフィルタ効果が、ドメイン壁における電気光学感受率が10³倍に増幅されていると推定されたものと整合することが確認された。