[論文レビュー] Similarities and differences between nickelate and cuprate films grown on a SrTiO$_3$ substrate

Yang Zhang, Ling-Fang Lin+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2020

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いてNdNiO₂/SrTiO₃とCaCuO₂/SrTiO₃薄膜を比較し、NiO₂層が界面および表面で逆方向に強い極性格子再構成を示し、2次元電子ガス（2DEG）を誘発するとともに、Ti 3d_{xy}軌道へ電荷転移が生じることを明らかにした。一方、CuO₂層では一様な歪みが生じ、2DEGはより局在化している。Ni d_{3z²−r²}軌道は移動性を示す一方、Cuは二重占有のままであり、等電子的d⁹状態にもかかわらず顕著な電子的差異が示された。

ABSTRACT

The recent discovery of superconductivity in Sr-doped NdNiO$_2$ films grown on SrTiO$_3$ started a novel field within unconventional superconductivity. To understand the similarities and differences between nickelate and cuprate layers on the same SrTiO$_3$ substrate, here based on the density functional theory we have systematically investigated the structural, electronic, and magnetic properties of NdNiO$_2$/SrTiO$_3$ and CaCuO$_2$/SrTiO$_3$ systems. Our results revealed a strong lattice reconstruction in the case of NdNiO$_2$/SrTiO$_3$, resulting in a polar film, with the surface and interfacial NiO$_2$ layers presenting opposite displacements. However, for CaCuO$_2$/SrTiO$_3$, the distortions of those same two CuO$_2$ layers were in the same direction. In addition, we found this distortion to be approximately independent of the studied range of film thickness for both the nickelate and cuprates films. Furthermore, we also observed a two-dimensional electron gas at the interface between NdNiO$_2$ and SrTiO$_3$, caused by the polar discontinuity, in agreement with recent literature. For NdNiO$_2$/SrTiO$_3$ the two-dimensional electron gas extends over several layers, while for CaCuO$_2$/SrTiO$_3$ this electronic rearrangement is very localized at the interface between CaCuO$_2$ and SrTiO$_3$. The electronic reconstruction found at the interface involves a strong occupation of the Ti $3d_{xy}$ state. In both cases, there is a significant electronic charge transfer from the surface Ni or Cu layers to the Ti interface layer. The interfacial Ni and Cu layer is hole and electron doped, respectively. By introducing magnetism and electronic correlation, we observed that the $d_{3z^2-r^2}$ orbital of Ni becomes itinerant while the same orbital for Cu remains doubly occupied, establishing a clear two- vs one-orbital active framework for the description of these systems.

研究の動機と目的

• SrTiO₃基板上におけるニッケル酸化物と銅酸化物薄膜の構造的・電子的・磁気的差異を理解すること。
• 極性不連続性と格子再構成が界面2次元電子ガス（2DEG）および電荷転移を誘発する役割を調査すること。
• 類似したエピタキシャル歪みおよび界面条件下におけるNiとCu 3d軌道の電子的挙動を比較すること。
• NNO薄膜における超伝導性が、LAO/STOやCCO/STO系と同様に界面駆動の電子的再構成に起因するかどうかを特定すること。

提案手法

• 電子相関を考慮するため、GGAおよびDFT+Ueff（Ueff = 4 eV）を用いた密度汎関数理論（DFT）。
• 固定された面内格子定数（a = b = 3.905 Å または 3.943 Å）を用いた（NdNiO₂）_n/（SrTiO₃）_4および（CaCuO₂）_n/（SrTiO₃）_4のスラブモデルを用い、エピタキシャル歪みを模擬。
• 原子の位置ずれおよびNiO₂・CuO₂層における極性歪みを求めるために構造最適化を実施。
• Bader電荷を用いた電荷分布解析により、Ni/CuからTiイオンへの電子転移量を定量。
• 投影バンド構造およびフェルミ面解析により、フェルミ準位近傍の軌道的性質と電子状態を検討。
• 非磁性状態とG-AFM（G型反強磁性）状態の比較により、磁気的再構成の影響を評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SrTiO₃基板上に成長したNdNiO₂およびCaCuO₂薄膜における格子歪みの違いは何か？
• RQ2 NdNiO₂/SrTiO₃とCaCuO₂/SrTiO₃における界面2次元電子ガス（2DEG）の性質と広がりは何か？
• RQ3 両系におけるNiまたはCuからTi 3d軌道への電荷転移の違いは何か？また、Ti 3d_{xy}軌道はどのような役割を果たすか？
• RQ4 電子相関の存在下で、なぜNi d_{3z²−r²}軌道は移動性を示す一方、Cu d_{3z²−r²}軌道は二重占有のまま保たれるのか？
• RQ5 NdNiO₂表面における磁気的再構成は、CaCuO₂系と比較して磁性をどの程度抑制するか？

主な発見

• NdNiO₂/SrTiO₃では、極性格子再構成が強く、NiO₂表面層と界面層の原子が逆方向にずれる（Δ = +0.279 Å および −0.169 Å）のに対し、CaCuO₂/SrTiO₃では同方向の歪みが観察された。
• NdNiO₂/SrTiO₃における2DEGは極性不連続性により複数の層にわたって広がるが、CaCuO₂/SrTiO₃では界面に強く局在化している。
• 界面におけるTi 3d_{xy}軌道は強く占有されており（Tiあたり約0.129 e）、DFT+Ueffを用いることでNiからの電荷転移が強化された（界面で−0.101 e/Niから−0.141 e/Niに変化）。
• 電子相関の下でNi d_{3z²−r²}軌道は移動性を示すが、Cu d_{3z²−r²}軌道は二重占有のまま保たれ、二軌道活性化と一軌道活性化のフレームワークが確立された。
• 磁気的再構成によりNdNiO₂表面の磁性が抑制されるが、界面は金属的かつドーピングされている。
• 構造的・電子的差異は膜厚にかかわらず安定しており、非磁性状態およびG-AFM DFT+Ueff計算の両方で一貫性を示した。