[論文レビュー] Simple correction to bandgap in IV and III-V semiconductors: an improved first-principles local density functional theory

Sujoy Datta, Prashant Singh+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 19, 2018

Graphene research and applications参考文献 105被引用数 8

ひとこと要約

本論文では、完全ポテンシャルN次ミフリン・トイン・オービタル（FP-NMTO）法と局所密度近似（LDA）に対するvan Leeuwen-Baerends（vLB）補正を組み合わせた、第一原理的改善手法を提示している。この手法により、IV族およびIII-V族半導体におけるバンドギャップの予測が顕著に向上した。コン pact なエネルギーに依存しない基底セットと、交換相関効果の自己無撞着な取り扱いにより、Geのバンドギャップを0.86 eV（実験値0.74 eV）と予測し、格子定数を5.57 Å（実験値5.66 Å）と高い精度で得た。

ABSTRACT

We report results from a fast, efficient, and first-principles full-potential N$^{th}$-order muffin-tin orbital (FP-NMTO) method combined with van Leeuwen-Baerends correction to local density exchange-correlation potential. We show that more complete and compact basis set is critical in improving the electronic and structural properties. We exemplify the self-consistent FP-NMTO calculations on group IV and III-V semiconductors. Notably, predicted bandgaps, lattice constants, and bulk moduli are in good agreement with experiments (e.g., we find for Ge $0.86~e$V, $5.57$~\AA, $75$~GPa vs. measured $0.74~e$V, $5.66$~\AA, $77.2$~GPa). We also showcase its application to the electronic properties of 2-dimensional $h-$BN and $h-$SiC, again finding good agreement with experiments.

研究の動機と目的

• 標準的なDFT手法（LDAやGGA）によるバンドギャップの系としての過小評価という長年の課題に取り組む。
• グループIVおよびIII-V族半導体の電子的・構造的性質を予測する、計算的に効率的で高精度な第一原理手法を開発する。
• 交換相関ポテンシャルの微分不連続性（∆xc）をvLB補正により取り入れることで、Kohn-Shamギャップの精度を向上させる。
• h-BN や h-SiC などの2次元材料を含め、バルク半導体においても本手法の信頼性を示す。
• 半導体の電子的性質の合成前予測に実用的で高速かつ高精度な計算ツールを確立する。

提案手法

• エネルギーの3次微分補正を用いた完全ポテンシャルN次ミフリン・トイン・オービタル（FP-NMTO）法を用い、コン pact でエネルギーに依存しない基底セットを生成する。
• 交換相関ポテンシャルに対するvan Leeuwen-Baerends（vLB）補正を適用し、バンドギャップ予測を改善するための微分不連続性（∆xc）を考慮する。
• FP-NMTOにおける自己無撞着LDA+vLBを用いて電子構造を計算し、ブリousteinゾーンの統合に8×8×8のkポイントメッシュと四面体法を用いる。
• 全エネルギーのデータをMurnaghanの状態方程式に最小二乗フィッティングすることで、構造最適化を実施する。
• 収束のためにAnderssen混合スキームを用い、全計算で非相対論的計算を実施する。
• Ge、GaAs、h-BN、h-SiC について、実験データおよび他の理論的ベンチマークと照合して結果を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 FP-NMTOにおけるvLB補正を施したLDAは、標準的なLDAやGGAと比較して、グループIVおよびIII-V族半導体におけるバンドギャップ予測を顕著に改善できるか？
• RQ2 vLB補正を施した改良型FP-NMTO法による予測された格子定数および体積弾性率はどの程度の精度を示すか？
• RQ3 本手法は、六方晶窒化硼（h-BN）や六方晶炭化ケイ素（h-SiC）などの2次元材料に対しても精度を維持できるか？
• RQ4 コン pact でエネルギーに依存しない基底セットを用いることで、精度を損なわず計算効率がどの程度向上するか？
• RQ5 本手法は、多様な半導体において、実験的なバンドギャップ、格子定数、弾性率を信頼性高く再現できるか？

主な発見

• ゲルマニウム（Ge）に対して、本手法はバンドギャップを0.86 eVと予測し、実験値の0.74 eVに近く一致した。
• Geの計算された格子定数は5.57 Åであり、実験値の5.66 Åと非常に良好に一致した。
• Geの予測された体積弾性率は75 GPaであり、実験値の77.2 GPaに非常に近い値であった。
• ガリウム砒素（GaAs）に対しても、バンドギャップ、格子定数、構造的性質が実験測定値と整合する高い精度が得られた。
• 本手法は、h-BN や h-SiC といった2次元材料の電子構造を、実験データと良好に一致する精度で予測できた。
• FP-NMTOにおけるコン pact でエネルギーに依存しない基底セットの使用により、高精度と計算効率の両立が達成され、Wannier関数に基づく手法と同等の性能を示した。