[論文レビュー] Simple method for determining binding energies of fullerene negative ions

Z. Felfli, A. Z. Msezane|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2017

Electron and X-Ray Spectroscopy Techniques参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、コア極性を組み込んだ頑健なポテンシャルを用いた新しいレッジ＝ポール法を提案し、フラーレンの電子散乱断面積を計算する。この手法は、全断面積における鋭い共鳴を測定された電子親和力と一致させることで、フラーレン負イオンの結合エネルギーを成功裏に予測した。C60からC92までの範囲で実験データと非常に良好な一致を示し、いくつかのフラーレンについて初めて理論的TCSを提供するとともに、これまで測定がなかった物質の電子親和力を正確に抽出することを可能にした。

ABSTRACT

A robust potential wherein is embedded the crucial core polarization interaction is used in the Regge Pole methodology to calculate low energy electron elastic scattering total cross section (TCS) for the C60 fullerene in the electron impact energy range 0.02 through 10.0 eV. The energy position of the characteristic dramatically sharp resonance appearing at the second Ramsauer Townsend (RT) minimum of the TCS representing stable C60 fullerene negative ion formation agrees excellently with the measured electron affinity (EA) of C60 [Huang et al 2014 J. Chem. Phys. 140 224315]. The benchmarked potential and the Regge-pole method are then used to calculate electron elastic scattering TCSs for selected fullerenes, from C54 through C240. The TCSs are found to be characterized generally by RT minima, shape resonances (SRs) and dramatically sharp resonances representing long lived ground state fullerene negative ion formation. For the TCSs of C70, C76, C78, and C84 the agreement between the energy positions of the very sharp resonances, corresponding to the binding energies (BEs) of the resultant fullerene negative ions, and the measured EAs is outstanding. Additionally, we extract the BEs of the resultant fullerene negative ions from our calculated TCSs of the C86, C90 and C92 fullerenes with estimated EAs larger than 3.0 eV by the experiment [Boltalina et al, 1993 Rapid Commun. Mass Spectrom. 7 1009] as well as of other fullerenes, including C180 and C240. Most of the TCSs presented in this paper are the first and only. Our novel approach is general and should be applicable to other fullerenes as well and complex heavy atoms, such as the lanthanide atoms. We conclude with a remark on the catalytic properties of the fullerenes through their negative ions.

研究の動機と目的

• フラーレン負イオンの結合エネルギーを広範なフラーレンにわたって一般かつ高精度で決定するための手法を開発すること。
• C60を越える大きなフラーレンについて、理論的電子散乱断面積（TCS）の予測が不足している問題に対処すること。
• C86、C90、C92のように電子親和力が3.0 eVを超える物質について、実験的に測定された電子親和力に基づいて結合エネルギーを抽出すること。
• C180やC240のような複雑な系に対しても、先行するTCSデータがない状況でこの手法を拡張すること。
• 電子構造を介してフラーレン負イオンの触媒的性質を検討すること。

提案手法

• C54からC240までのフラーレンについて、低エネルギー電子弾性散乱全断面積（TCS）を計算するために、レッジ＝ポール法を用いた。
• 電子-フラーレン散乱の力学をモデル化するために、コア極性相互作用を組み込んだ頑健なポテンシャルを用いた。
• TCSにおける第二ラムザウアー＝タウンゼン（RT）最小値のエネルギー位置が、安定なC60⁻負イオンの生成に対応することを特定した。
• TCSにおける鋭い共鳴は、長寿命の基底状態フラーレン負イオン状態の印であると解釈した。
• C60の測定された電子親和力と比較することで、手法の妥当性を検証し、非常に良好な一致を示した。
• C86、C90、C92、C180、C240を含むフラーレンについて、計算されたTCSにおける共鳴エネルギー位置から結合エネルギーを抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 広範なフラーレンにわたって、一貫した理論的枠組みがフラーレン負イオンの結合エネルギーを正確に予測できるか？
• RQ2 コア極性を含むポテンシャルを用いたレッジ＝ポール法は、フラーレンの実験的電子親和力とどの程度一致するか？
• RQ3 電子散乱TCSにおける鋭い共鳴のエネルギー位置と、生成される負イオンの実際の結合エネルギーとの関係は何か？
• RQ4 この手法は、これまでに実験的電子親和力測定がなかったフラーレンの結合エネルギーを信頼性高く予測できるか？
• RQ5 この手法は、イットルides原子のような他の複雑で重い系に対してもどの程度一般化可能か？

主な発見

• C60のTCSにおける第二ラムザウアー＝タウンゼン最小値のエネルギー位置は、2.65 eVの測定された電子親和力と非常に良好に一致した。
• C70、C76、C78、C84についても、計算されたTCSにおける鋭い共鳴位置が、実験的に測定された電子親和力と非常に良く一致した。
• C86、C90、C92のフラーレンについて、理論的TCSに基づき、電子親和力が3.0 eVを超える結合エネルギーを成功裏に抽出した。
• C180およびC240の計算されたTCSは、それらに先んじる初のものであり、将来的な実験的検証の基盤を提供した。
• この手法は高い精度と一般化可能性を示し、他のフラーレンやランタニド原子のような複雑で重い原子に対しても適用可能である可能性を示唆した。
• 本研究は、フラーレン負イオンが安定なアニオン状態と電子親和力特性を有するため、触媒的性質を示す可能性があると結論づけた。