[論文レビュー] Single-channel or multi-channel thermal transport? Effect of higher-order anharmonic corrections on the predicted phonon thermal transport properties of semiconductors

Ankit Jain|arXiv (Cornell University)|Feb 26, 2022

Thermal properties of materials参考文献 31被引用数 13

ひとこと要約

本研究では、4フォノン散乱およびフォノン再規格化という高次非調和項補正が、8つの三元系半導体におけるフォノン熱伝導度の正確な予測に不可欠であることを示している。これらの補正がなければ、最低次の理論は熱伝導度を最大2倍まで著しく低予測し、多チャンネル輸送を誤って示唆するが、高次理論では、最小限の相関寄与（<13%）を伴う単一の支配的で粒子的性質を持つチャンネルが明らかになる。

ABSTRACT

The phonon thermal transport properties of eight ternary intermetallic semiconductors are investigated by accounting for higher-order four-phonon scattering, phonon renormalization, and multi-channel thermal transport. The commonly used lowest-order theory, which accounts only for three-phonon scattering and without phonon renormalization, fails drastically for considered materials and underpredicts the thermal conductivity by up to a factor of two. The thermal conductivity decreases for three compounds and increases for five compounds with the application of higher-order corrections owing to a contrasting role of four-phonon scattering and phonon stiffening on the predicted thermal conductivity. Using the higher-order theory, at a temperature of 300 K, the lowest obtained thermal conductivity is 0.31 W/m-K for BiCsK2 and three other compounds (SbCsK2, SbRbNa2, and SbRbK2) have thermal conductivities lower than 0.5 W/m-K via the particle-like phonon transport channel. The contribution from the wave-like coherent transport channel is lower than 0.05 W/m-K in all of these ultra-low thermal conductivity compounds. The higher-order theory is a must for the correct description of thermal transport physics, failing which the thermal transport is wrongly characterized as multi-channel transport by the lowest-order theory.

研究の動機と目的

• 4フォノン散乱およびフォノン再規格化が三元系半導体におけるフォノン熱輸送に与える影響を調査すること。
• 超低熱伝導度材料において、低次の理論予測と実験測定値の乖離を解消すること。
• 観察された熱伝導度の低予測が、欠落した物理的効果によるものか、輸送チャンネルの誤解釈によるものかを特定すること。
• 結晶性半導体における正確な熱輸送モデリングのため、高次補正の必要性を検証すること。

提案手法

• 密度汎関数力学的摂動理論から、調和的および非調和的力定数をab-initio計算で算出する。
• 3フォノンおよび4フォノン散乱過程を含むボルツマン輸送方程式（BTE）を解く。
• 四次非調和項を考慮するため、再規格化された調和的力定数を用いてフォノン再規格化を組み込む。
• 粒子的フォノン輸送と波的・干渉的輸送の寄与を含めたBTEを用いて熱伝導度を計算する。
• 最低次の理論（3フォノンのみ）と高次理論（3フォノンおよび4フォノン）の結果を比較し、高次補正の効果を分離する。
• 超低熱伝導度材料における粒子的フォノン像の妥当性を評価するために、Ioffe-Regel限界を用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 4フォノン散乱およびフォノン再規格化は、三元系半導体における予測熱伝導度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 なぜ最低次の理論はSbRbK2やBiCsK2のような材料において熱伝導度を正確に予測できないのか？
• RQ3 高次補正を含めると、熱伝導度の輸送像は有効な単一チャンネルか、多チャンネルのどちらになるか？
• RQ4 高次補正が熱伝導度を増加または減少させるかどうかを予測できる材料記述子は何か？
• RQ5 高次補正を含めた場合、超低熱伝導度化合物における波的・干渉的輸送寄与は、どの程度寄与するか？

主な発見

• 8つの調査対象三元系半導体において、最低次の理論は熱伝導度を最大2倍まで低予測している。
• SbRbK2では、高次補正を含めると300 Kで0.16 W/m-Kから0.37 W/m-Kに熱伝導度が上昇する。
• 4フォノン散乱とフォノンの剛性化（フォノンの硬さ増加）の競合効果により、3つの化合物では熱伝導度が低下し、5つの化合物では上昇する。
• すべての超低熱伝導度化合物（例：BiCsK2、SbCsK2、SbRbNa2、SbRbK2）において、波的干渉的輸送寄与は0.05 W/m-K未満であり、高次理論下でも最大で13%未満にとどまる。
• 高次補正を施した後も、粒子的フォノン輸送チャンネルが支配的であり、最低次の理論が示す多チャンネル解釈は無効化される。
• 重み付き3フォノン散乱状態空間と有効結合剛性が、高次補正効果の符号および大きさを予測するための主要記述子として特定された。