[論文レビュー] Single-particle and collective mode couplings associated with 1- and 2-directional electronic ordering in metallic RTe$_3$ (R = Ho, Dy, Tb)

R V Yusupov, T Mertelj+3 more|University of North Texas Digital Library (University of North Texas)|Jul 7, 2008

Rare-earth and actinide compounds被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、金属性のRTe₃（R = Ho, Dy, Tb）における単粒子状態と集団モードの結合をフェムト秒ポンププローブ分光法を用いて調査し、一次元電荷密度波（1d-CDW）の振幅モードが1.75 THzの完全対称性を示す格子振動と共鳴的に結合し、平均場挙動からの逸脱とT*未満でのギャップ圧縮を引き起こすことが明らかになった。この結合はCDWギャップの抑制を引き起こし、重いランタノイド元素における二次元CDW秩序の発現と関連している。

ABSTRACT

The coupling of phonons with collective modes and single-particle gap excitations associated with one (1d) and two-directional (2d) electronically-driven charge-density wave (CDW) ordering in metallic RTe_3 is investigated as a function of rare-earth ion chemical pressure (R=Tb, Dy, Ho) using femtosecond pump-probe spectroscopy. From the T-dependence of the CDW gap Δ_{CDW} and the amplitude mode (AM) we find that while the transition to a 1d-CDW ordered state at T_{c1} initially proceeds in an exemplary mean-field (MF) -like fashion, below T_{c1}, Δ_{CDW} is depressed and departs from the MF behavior. The effect is apparently triggered by resonant mode-mixing of the amplitude mode (AM) with a totally symmetric phonon at 1.75 THz. At low temperatures, when the state evolves into a 2d-CDW ordered state at T_{c2} in the DyTe_3 and HoTe_3, additional much weaker mode mixing is evident but no soft mode is observed.

研究の動機と目的

• 金属的RTe₃における単粒子励起状態、集団的振幅モード、格子振動の相乗的相互作用を理解すること。
• Tb, Dy, Hoなどの希土類イオンの変化による化学的圧力がCDW転移および格子モードへの結合に与える影響を調査すること。
• 準粒子応答およびモード混合の観察された異常が、低温相における平均場挙動および対称性の破れの破綻を示しているかどうかを特定すること。
• Tc2で軟モードが観測されないにもかかわらず2次元CDW秩序が出現する理由を解明し、T*未満で観測された2.6 THzの格子振動モードの起源を同定すること。

提案手法

• フェムト秒ポンププローブ分光法（FPPS）を用いて、時間遅れ関数としての瞬間反射率変化（ΔR/R）を測定し、コherentな格子振動、振幅モード、準粒子ダイナミクスを検出可能にする。
• 準粒子（QP）応答の振幅の温度依存的測定を、臨界指数β = 0.30(3)を有する平均場的モデルにフィットさせ、T*未満で平均場挙動からの逸脱が示唆される。
• 振幅モード（AM）と1.75 THz格子振動の相互作用を記述するため、二モード結合振動子モデルを適用し、非対角項の結合定数δ = 0.105 ± 0.011 THz（3.5 ± 0.5 cm⁻¹）を評価する。
• 準位交差モデルのフィットを用いて、温度および周波数にわたる格子振動強度マップを分析し、モード混合および避けられた交差を同定する。
• TbTe₃、DyTe₃、HoTe₃のデータを比較することで、化学的圧力に伴うT*およびTcrの系統的傾向を明らかにする。
• X線回折およびARPESデータを参照し、1dおよび2dのCDW状態およびフェルミ面における追加ギャップの存在を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 振幅モードと1.75 THz格子振動の結合が、RTe₃におけるCDWギャップおよび準粒子応答にどのように影響を与えるか？
• RQ2 1d-CDW転移が第二種であるにもかかわらず、T*未満で準粒子応答が平均場挙動から逸脱するのはなぜか？
• RQ3 DyTe₃およびHoTe₃でT*未満に2.6 THzの格子振動モードが出現するのは何が原因で、2次元CDW秩序とどのように関連しているか？
• RQ4 2次元CDW秩序への第二種相転移が起こっているにもかかわらず、Tc2で軟モードが観測されないのはなぜか？
• RQ5 希土類イオンのイオン半径の減少に伴う化学的圧力が、AMと1.75 THz格子振動の交差温度Tcrにどのように影響を与えるか？

主な発見

• 1d-CDW状態における振幅モード（AM）が、1.75 THzの完全対称性格子振動と共鳴的に結合し、強い混合を引き起こし、T*未満でCDWギャップΔCDWが抑制される。
• TbTe₃、DyTe₃、HoTe₃のすべての化合物において、結合定数δは一貫して0.105 ± 0.011 THzであり、普遍的な相互作用メカニズムであることを示唆する。
• AMと1.75 THz格子振動が交差する温度Tcrは、準粒子応答が平均場挙動から逸脱する温度T*とほぼ同一であり、モード混合とギャップ再規格化の直接的な関連性を示している。
• 2.6 THz格子振動は、すべての化合物でTcr未満で出現しており、AM-格子振動結合に起因する対称性の破れに起因する可能性がある。
• DyTe₃およびHoTe₃に2次元CDW秩序が存在するにもかかわらず、Tc2で追加の振幅モードは観測されないため、2次元状態における秩序的集団モードが抑制または存在しない可能性がある。
• AM周波数の臨界指数β = 0.30(3)は、非平均場挙動を示しており、1d-CDW転移が純粋な平均場的挙動ではなく、1.75 THz格子振動との強い結合に影響を受けることを確認している。