[論文レビュー] Single-particle Mie-resonant all-dielectric nanolasers

Ekaterina Y. Tiguntseva, Kirill Koshelev+8 more|arXiv (Cornell University)|May 21, 2019

Photonic and Optical Devices被引用数 8

ひとこと要約

本論文は、ハライドペロブスカイトCsPbBr₃ナノキューブにおけるマイ resonancesを用いた、最初の単一粒子型全ダイレクト性ナノレーザーを実証した。420 nmサイズのデバイスで室温で535 nmのレーザー発振を達成し、スロット幅は3.5 meVであった。高光学利得と高Qのマイ共振が、化学的手法で合成された単結晶ナノキューブに由来するもので、これは波長未満の全ダイレクト性ナノフォトニクス分野における画期的な進展である。

ABSTRACT

All-dielectric subwavelength structures utilizing Mie resonances provide a novel paradigm in nanophotonics for controlling and manipulating light. So far, only spontaneous emission enhancement was demonstrated with single dielectric nanoantennas, whereas stimulated emission was achieved only in large lattices supporting collective modes. Here, we demonstrate the first single-particle all-dielectric monolithic nanolaser driven by Mie resonances in visible and near-IR frequency range. We employ halide perovskite CsPbBr$_3$ as both gain and resonator material that provides high optical gain (up to $\sim 10^4$ cm$^{-1}$) and allows simple chemical synthesis of nanocubes with nearly epitaxial quality. Our smallest non-plasmonic Mie-resonant single-mode nanolaser with the size of 420 nm operates at room temperatures and wavelength 535 nm with linewidth $\sim 3.5$ meV. These novel lasing nanoantennas can pave the way to multifunctional photonic designs for active control of light at the nanoscale.

研究の動機と目的

• 波長未満のダイレクト性ナノアンテナにおけるマイ共振に基づく、室温・単一粒子型全ダイレクト性ナノレーザー動作の実証。
• 強い光学利得と欠陥耐性を示すハライドペロブスカイト材料を用いることで、単一粒子型ダイレクト性共振器における低Q要因の課題を克服すること。
• 発光波長より小さい寸法のモノリシックで非プラズモン的、全ダイレクト性ナノキューブでレーザーを実現し、コンactで低損失なフォトニクス素子を実現すること。
• 高い屈折率と可変性のある光学特性を有するペロブスカイトベースのマイ共振器を用いたアクティブナノフォトニクスのプラットフォームを確立すること。
• 実験的測定と有限差分時間領域（FDTD）シミュレーションを統合することで、レーザー閾値とモード特性を検証すること。

提案手法

• 高構造的品質と低欠陥密度を達成するため、サファイア基板上に単結晶CsPbBr₃ナノキューブを2段階の化学的沈積法により合成。
• 個々のナノキューブにおけるマイ共振をプローブするため、斜め照明（65°）と50×集光レンズ（NA = 0.42）を用いた共焦点暗所スペクトロスコピーを採用。
• 光学ポンプとレーザー閾値測定に、周波数倍算のYbドープフェムト秒レーザー（524 nm、150 fsパルス、100 kHz繰り返し周波数）を用いる。
• 負のオシレーター強度と散乱スペクトルの発散を基に、レーザー閾値を推定するため、ローレンツ型利得モデル（ε(ω) = ε₀ + f₀ω₀²/(ω₀² - ω² - iγω)）を用いたFDTDシミュレーションを適用。
• 有限要素法を用いたCOMSOL Multiphysicsによる数値固有モードおよび散乱シミュレーションを実施。電気的および磁気的多重極（l = 2から4）への分解を含む。
• 球面調和関数を用いた多重極分解分析により、軌道（l）および方位（m）量子数に基づき共振モードを分類し、主に磁気四重極と電気16重極の寄与が顕著であることを特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単一の波長未満のダイレクト性ナノキューブが、プラズモン的成分を含まずにマイ共振を介して室温でレーザーを発振可能か？
• RQ2 非プラズモン的全ダイレクト性ナノレーザーの最小サイズは何か？ これは高スペクトル純度の単一モード発振を維持できるか？
• RQ3 CsPbBr₃ナノキューブに内在する高光学利得と高Qマイ共振が、高い吸収損失があるにもかかわらずどのようにレーザー発振を可能にするか？
• RQ4 磁気四重極、電気16重極などの多重極モードが、全ダイレクト性ナノレゾネータにおけるレーザー発振をどのように支援するか？
• RQ5 ローレンツ型利得モデルを用いたFDTDシミュレーションは、個々のペロブスカイトナノキューブにおけるレーザー閾値をどの程度正確に予測できるか？

主な発見

• マイ共振に基づく単一粒子型全ダイレクト性ナノレーザーの最初の実験的実証が、室温下の420 nm CsPbBr₃ナノキューブで達成された。
• ナノレーザーは535 nmで発光し、3.5 meVのスロット幅を示しており、高スペクトル純度と単一モード動作を示している。
• 実験的に、ポンプフラクチュエーションが約1.5 mJ/cm²でレーザー閾値が観測され、狭帯域発光の急激な増幅と強度の飽和が確認された。
• 数値的シミュレーションにより、主なレーザー発振モードが高Qの磁気四重極（l = 2）共振に一致しており、効率的なフィードバックを可能としていることが確認された。
• 多重極分解により、レーザー発振モードは主に磁気四重極（l = 2）であり、電気16重極（l = 4）からのわずかな寄与も確認され、非双極的特性が示された。
• ナノキューブは全粒子にわたって20 nsの光励起寿命を示しており、ペロブスカイト材料における均一な増幅と欠陥耐性が裏付けられている。