[論文レビュー] Single photon emission and recombination dynamics in self-assembled GaN/AlN quantum dots

Johann Stachurski, Sebastian Tamariz+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 3, 2022

GaN-based semiconductor devices and materials参考文献 95被引用数 48

ひとこと要約

本研究は、Si(111)基板上に自己組織的に形成されたGaN/AlN量子ドットにおける単一光子放出および励起子再結合ダイナミクスを調査し、室温でg(2)(0) = 0.17 ± 0.08の単一光子純度を示した。マイクロフォトルミネッセンスおよび時間分解測定を用いて、二重指数関数的崩壊ダイナミクスと顕著な熱的安定性を明らかにした。これは、非放射再結合が抑制されており、常温下での実用的量子応用の可能性を示している。

ABSTRACT

III-nitride quantum dots (QDs) are a promising system actively studied for their ability to maintain single photon emission up to room temperature. Here, we report on the evolution of the emission properties of self-assembled GaN/AlN QDs for temperatures ranging from 5 to 300K. We carefully track the photoluminescence of a single QD and measure an optimum single photon purity of g(2)(0) = 0.05+-0.02 at 5 K and 0.17+-0.8 at 300 K. We complement this study with temperaturedependent time-resolved photoluminescence measurements (TRPL) performed on a QD ensemble to further investigate the exciton recombination dynamics of such polar zero-dimensional nanostructures. By comparing our results to past reports, we emphasize the complexity of recombination processes in this system. Instead of the more conventional mono-exponential decay typical of exciton recombination, TRPL transients display a bi-exponential feature with short- and long-lived components that persist in the low excitation regime. From the temperature insensitivity of the long-lived excitonic component, we first discard the interplay of dark-to-bright state refilling in the exciton recombination process. Besides, this temperature-invariance also highlights the absence of nonradiative exciton recombinations, a likely direct consequence of the strong carrier confinement observed in GaN/AlN QDs up to 300K. Overall, our results support the viability of these dots as a potential single-photon source for quantum applications at room temperature.

研究の動機と目的

• 5 Kから300 Kの温度範囲における自己組織的GaN/AlN量子ドットの単一光子発光体としての性能を評価すること。
• 極性III族窒化物量子ドットにおける長寿命の励起子再結合成分の起源を解明すること。
• 発光統計および再結合ダイナミクスの分析を通じて、GaN/AlN QDsのオンチップ量子応用の実現可能性を評価すること。
• 温度および励起パワーが光子の同一性およびスペクトル安定性に与える影響を調査すること。
• アンサンブルおよび単一ドット測定を用いて、極性で強く閉じ込められたGaN/AlN量子ドットにおける複雑な再結合過程を明確化すること。

提案手法

• 単一量子ドットおよびアンサンブルに対して準共鳴励起下でのマイクロフォトルミネッセンス（µ-PL）測定を実施した。
• 温度および励起パワーにわたる単一光子純度を定量化するために、2次自己相関関数g(2)(τ)を測定した。
• g(2)(τ)トレースに多励起子モデルを適合させ、r0（速い成分と遅い成分の比）を含むパラメータを抽出した。
• 低励起条件下で5 Kから300 Kの温度範囲でQDアンサンブルに対して時間分解フォトルミネッセンス（TRPL）測定を実施した。
• 二重指数関数的フィッティングを用いてTRPLトランジェントをモデル化し、短寿命および長寿命の再結合成分を区別した。
• 電場、欠陥、キャリア閉じ込めの役割を評価するために、実験結果を理論的モデルおよび先行研究と比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 GaN/AlN量子ドットにおける単一光子純度（g(2)(0)）の温度依存性は何か？
• RQ2 なぜGaN/AlN QDsのTRPLトランジェントは単一指数関数的挙動ではなく二重指数関数的崩壊を示すのか？
• RQ3 TRPLで観察される長寿命の励起子成分の起源は何か？ また、これは非放射再結合とどのように関係しているか？
• RQ4 速い成分と遅い成分の比（r0）は、温度および励起パワーに伴ってどのように変化するか？
• RQ5 強いキャリア閉じ込めが、室温におけるGaN/AlN QDsの非放射再結合をどの程度抑制するか？

主な発見

• GaN/AlN量子ドットの単一光子純度は、5 Kでg(2)(0) = 0.05 ± 0.02、300 Kで0.17 ± 0.08に達し、室温下でも実用的な単一光子放出が可能であることが示された。
• QDアンサンブルのTRPLトランジェントは、300 Kまで持続する長寿命成分を示す二重指数関数的崩壊を示し、非放射再結合が抑制されていることが示された。
• 長寿命成分は温度に依存しないため、暗状態から明状態への再充填が遅い崩壊の主因である可能性は排除された。
• 4.25 eVで発光するQDsでは、r0（速い成分と遅い成分の比）が5 Kで0.9から300 Kで0.25に低下しており、速い成分の熱的活性化が示唆された。
• 長寿命成分に温度依存性がないことから、非放射経路の抑制に強いキャリア閉じ込めが支配的であることが確認された。
• 本結果は、特に光子の同一性が必須でない分野において、GaN/AlN QDsが耐久性があり室温で動作する単一光子源としての可能性を支持する。