[論文レビュー] Single-Pixel Imaging in Space and Time with Optically-Modulated Free Electrons

Andrea Konečná, Enzo Rotunno+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 14, 2022

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本稿では、超高速電子顕微鏡内で光的に変調された自由電子を用いて、電子ベースの単一画素イメージング（ESPI）を提案し、0.3 nm未満の空間分解能とフェムト秒スケールの時間分解能を達成する。空間光変調器（SLM）を用いて、逆遷移放射を介して電子波パッケットを変調する光学場を形成することで、圧縮センシングを用いた2次元および1次元時間的イメージの再構成が可能となり、最小限の電子線線量で実現される。実験的に0.3 nm未満の空間分解能を達成し、原子スケールでの動的材料研究の可能性を示している。

ABSTRACT

Single-pixel imaging, originally developed in light optics, facilitates fast three-dimensional sample reconstruction as well as probing with light wavelengths undetectable by conventional multi-pixel detectors. However, the spatial resolution of optics-based single-pixel microscopy is limited by diffraction to hundreds of nanometers. Here, we propose an implementation of single-pixel imaging relying on attainable modifications of currently available ultrafast electron microscopes in which optically modulated electrons are used instead of photons to achieve subnanometer spatially and temporally resolved single-pixel imaging. We simulate electron beam profiles generated by interaction with the optical field produced by an externally programmable spatial light modulator and demonstrate the feasibility of the method by showing that the sample image and its temporal evolution can be reconstructed using realistic imperfect illumination patterns. Electron single-pixel imaging holds strong potential for application in low-dose probing of beam-sensitive biological and molecular samples, including rapid screening during in situ experiments.

研究の動機と目的

• 光単一画素イメージングの diffraction-limited 分解能の限界を打ち破るために、光子の代わりに変調された電子を用いる。
• 既存の超高速電子顕微鏡インfraを活用して、サブナノメートル空間分解能とフェムト秒時間分解能を実現する。
• 圧縮センシングと構造化照明を用いて測定回数を最小限に抑えることで、ビーム感受性試料の電子線線量を低減する。
• 現実的で不完全な照明パターンを用いても、静的2次元イメージおよび動的1次元時間的変化の再構成が可能であることを実証する。
• 深層学習と圧縮センシングを統合し、電子単一画素イメージングにおける最適な照明パターン選択を検討する。

提案手法

• 空間光変調器（SLM）を用いて、電子-光相互作用を通じて電子波パッケットの横断的プロファイルを変調するプログラマブルな光学パターンを生成する。
• 金属板からの逆遷移放射を用いて、長時間の光パルスを電子パルスに結合し、時間的イメージングに向けた縦方向の変調を実現する。
• ハダマールおよびフーリエ基底パターンを用いた圧縮センシング（CS）を適用し、画素数（Npix）よりも少ない測定回数（M << Npix）で画像再構成を実現する。
• 測定行列 H を用い、全散乱強度（χ）と試料透過関数（T）との関係を χ = HT で記述し、画像再構成を可能にする。
• 有限の運動量カットオフおよび不完全なSLMパターンを含む、理想的でない条件下での電子ビームプロファイルをシミュレーションする。
• 周期的光パルスから導出された基底関数を用いて、測定された散乱強度から時間的ダイナミクスのフーリエ類似再構成を実施する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光的に変調された自由電子は、電子顕微鏡においてサブナノメートル空間分解能を達成する単一画素イメージングを可能にするか？
• RQ2 圧縮センシングは、画像忠実度を保ちつつ、電子単一画素イメージングにおける必要な測定回数をどの程度削減できるか？
• RQ3 長時間の光パルスで変調された構造化電子パルスを用いて、材料の時間的ダイナミクスをフェムト秒分解能で再構成できるか？
• RQ4 照明基底（ハダマール対フーリエ）の選択が、電子単一画素イメージングにおける空間分解能および再構成品質に与える影響はいかほどか？
• RQ5 光学変調および電子ビームプロファイルにおける現実的な不完全性が、依然として高忠実度の画像再構成を可能にするか？

主な発見

• 運動量カットオフが ω₀c⁻¹ であるハダマール基底を用いた再構成画像で、0.3 nm未満の空間分解能を達成し、フーリエ基底を用いることで分解能は0.25 nmまで向上した。
• 単一画素検出器と構造化電子照明を用いることで、2次元空間的イメージ（例：シーメンススターやゴーストイメージ）および1次元時間的ダイナミクスの両方の再構成が可能である。
• 不完全なSLMパターンや光学場における有限の運動量カットオフを含む現実的で非理想的な条件下でも、画像再構成が安定している。
• 100個の基底関数を用いた3状態系の時間的再構成では、真のダイナミクスとよく一致し、フーリエ類似再構成手法が高忠実度を示した。
• ナイキスト限界をはるかに下回るサンプリング比が可能であり、深層学習を用いることで6%程度のサンプリングにまで低減可能で、電子線線量を顕著に削減できる。
• 本手法は既存の超高速電子顕微鏡と互換性があり、ビーム感受性の生物学的・分子的試料の低線量、イン・サイトプローブを可能にする。