[論文レビュー] Size Dependence and Ballistic Limits of Thermal Transport in Anisotropic Layered Two-Dimensional Materials

Zuanyi Li, Yizhou Liu+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 7, 2017

Thermal properties of materials参考文献 53被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、第一原理的フォノン分散を用いて、グラフェン、h-BN、MoS2、WS2などの異方性2次元材料におけるサイズ依存性熱伝導を調査し、面内および垂直方向のバルク熱伝導率限界（Gball）を特定する。熱伝導率が拡散的限界の90％に達するのは、フォノン平均自由行程の16倍以上のサンプルサイズの場合であり、必要なデバイススケールは従来の想定よりも大きい—特に支持されたグラフェンの面内方向では最大で約10 μmに達する。

ABSTRACT

Layered materials have uncommonly anisotropic thermal properties due to their strong in-plane covalent bonds and weak out-of-plane van der Waals interactions. Here we examine heat flow in graphene (graphite), h-BN, MoS2, and WS2 monolayers and bulk films, from diffusive to ballistic limits. We determine the ballistic thermal conductance limit (Gball) both in-plane and out-of-plane, based on full phonon dispersions from first-principles calculations. An overall phonon mean free path (λ) is expressed in terms of Gball and the diffusive thermal conductivity, consistent with kinetic theory if proper averaging of phonon group velocity is used. We obtain a size-dependent thermal conductivity k(L) in agreement with available experiments, and find that k(L) only converges to >90% of the diffusive thermal conductivity for sample sizes L > 16λ, which ranges from ~140 nm for MoS2 cross-plane to ~10 um for suspended graphene in-plane. These results provide a deeper understanding of microscopic thermal transport, revealing that device scales below which thermal size effects should be taken into account are generally larger than previously thought.

研究の動機と目的

• グラフェン、h-BN、MoS2、WS2などの異方性層状2次元材料における熱伝導率のサイズ依存性を理解すること。
• 第一原理的フォノン分散を用いて、面内および垂直方向におけるバルク熱伝導率限界（Gball）を特定すること。
• Gball、拡散的熱伝導率、およびフォノン平均自由行程（λ）の関係を運動論理論に整合させるものとすること。
• 熱的サイズ効果が無視できるようになるデバイススケールを定量的に評価し、従来の臨界寸法に関する仮定に疑問を呈すること。

提案手法

• グラフェン、h-BN、MoS2、WS2のモノレイヤーおよびバルク構造について、第一原理的密度汎関数理論（DFT）を用いて完全なフォノン分散を計算した。
• フォノン群速度および寿命を用いて、面内および垂直方向のバルク熱伝導率（Gball）を計算した。
• Gballと拡散的熱伝導率の関係に基づき、フォノン群速度の適切な平均化を組み込んだサイズ依存熱伝導率k(L)を導出した。
• 運動論理論を適用して、全体のフォノン平均自由行程（λ）をGballおよび拡散的熱伝導率の式で表現し、理論的期待と整合するようにした。
• 支持された2次元材料における熱伝導率に関する既存の実験データと照合して、モデルの妥当性を検証した。
• 材料間の系統的比較を実施し、熱伝導における異方性およびサイズスケーリングの傾向を明らかにした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 グラフェンやMoS2などの異方性2次元材料において、面内および垂直方向の熱伝導にかかるバルク熱伝導率限界（Gball）はそれぞれどのように異なるか？
• RQ2 2次元材料のサンプルサイズが熱伝導率に与える影響は何か？ また、熱伝導率が拡散的限界に近づく長さスケールはどの程度か？
• RQ3 フォノン平均自由行程（λ）が、熱的サイズ効果が無視できるようになる臨界デバイスサイズをどの程度決定づけるか？
• RQ4 フォノン群速度の適切な平均化を組み込むことで、サイズ依存領域における熱伝導率の予測にどのような影響が生じるか？
• RQ5 予測された熱的サイズ効果は、支持された2次元材料における実験観測とどのように一致するか？

主な発見

• 第一原理的フォノン分散を用いて、グラフェン、h-BN、MoS2、WS2の面内および垂直方向におけるバルク熱伝導率限界（Gball）が的確に計算された。
• 適切な群速度平均化を適用した場合、フォノン平均自由行程（λ）がGballおよび拡散的熱伝導率の式で一貫して表現され、運動論理論フレームワークの妥当性が裏付けられた。
• サイズ依存熱伝導率k(L)が正確に予測され、複数の2次元材料において実験測定値と良好に一致した。
• 熱伝導率が拡散的値の90％以上に達するのは、サンプルサイズLが16λを超える場合に限られ、熱的サイズ効果が従来の予想よりも大きなスケールでも継続することを示した。
• 支持されたグラフェンの面内方向では、k(L)が拡散的限界の90％に達するには約10 μmのスケールが必要であり、MoS2の垂直方向では約140 nmである。
• これらの結果から、特に高性能ナノスケール熱管理応用において、熱的サイズ効果を回避するには、従来の推定値よりもはるかに大きなデバイス寸法が必要であると示唆された。