[論文レビュー] Softening of a flat phonon mode in the kagome ScV$_6$Sn$_6$

A. N. Korshunov, H. Hu+17 more|arXiv (Cornell University)|Apr 18, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、kagome金属ScV6Sn6において、長距離電荷秩序が存在しないにもかかわらず、波数 H = (1/3, 1/3, 1/2) の縦音響モードが98 Kで軟化する現象を、初めて実験的に観測した。この不安定性は、正三角形配列のSn原子の面外振動への電子-格子結合によって駆動され、第一原理計算と解析的モデルにより、k_z = πにおける弱い一次不安定性が確認されており、平坦な格子振動分散と軌道に依存する感受率ピークが結びつけられている。

ABSTRACT

The long range electronic modulations recently discovered in the geometrically frustrated kagome lattice have opened new avenues to explore the effect of correlations in materials with topological electron flat bands. The observation of the lattice response to the emergent new phases of matter, a soft phonon mode, has remained elusive and the microscopic origin of charge density waves (CDWs) is still unknown. Here, we show, for the first time, a complete melting of the ScV$_ 6$Sn$_ 6$ (166) kagome lattice. The low energy phonon with propagation vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{2}$ collapses at 98 K, without the emergence of long-range charge order, which sets in with a propagation vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{3}$. The CDW is driven (but locks at a different vector) by the softening of an overdamped phonon flat plane at k$_z$=$π$. We observe broad phonon anomalies in momentum space, pointing to (1) the existence of approximately flat phonon bands which gain some dispersion due to electron renormalization, and (2) the effects of the momentum dependent electron-phonon interaction in the CDW formation. Ab initio and analytical calculations corroborate the experimental findings to indicate that the weak leading order phonon instability is located at the wave vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{2}$ of a rather flat collapsed mode. We analytically compute the phonon frequency renormalization from high temperatures to the soft mode, and relate it to a peak in the orbital-resolved susceptibility, obtaining an excellent match with both ab initio and experimental results, and explaining the origin of the approximately flat phonon dispersion. Our data report the first example of the collapse of a softening of a flat phonon plane and promote the 166 compounds of the kagome family as primary candidates to explore correlated flat phonon-topological flat electron physics.

研究の動機と目的

• kagome金属ScV6Sn6における電荷密度波（CDW）形成の微視的起源を特定すること。ここでは、電子の平坦バンドおよびvan Hove特異性が関与すると予想される。
• 格子に明確な格子振動不安定性が存在しないにもかかわらず、CDWが形成される理由という長年の謎を解明すること。
• これまで理論的予測にとどまっていた平坦な格子振動モードが、電子-格子結合を通じてCDW形成を駆動できるかどうかを特定すること。
• 平坦な格子振動モードの崩壊と、異なる波数を持つCDW秩序の出現との間の関係を確立すること。
• 軌道に依存する電子感受率および運動量依存の電子-格子結合が、軟化モードの安定化に果たす役割を検証すること。

提案手法

• ESRFおよびAPSでの非弾性X線散乱（IXS）を用い、エネルギー分解能（1.5–3 meV）と運動量分解能を高めた低エネルギー格子振動分散を測定。
• ESRFでの散乱強度の微小成分測定により、短距離相関をプローブし、予備的なCDWフラクチュエーションを検出。
• NSLS-IIでの角度分解光電子分光法（ARPES）を用い、ブリユアンゾーン内のΓ点およびA点の電子バンド構造をマッピング。
• APSでの共鳴ハードX線散乱を用い、電荷秩序の波数を検出するとともに、CDWの伝播波数 (1/3, 1/3, 1/3) を確認。
• VASPを用いた第一原理計算と、Wannier90によるWannier関数の構築を組み合わせ、電子的および格子振動バンドをモデル化。
• z方向の単位胞間結合を組み込んだ解析的有効モデルを用い、k_z = πにおけるモードの平坦性と軟化を説明。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ScV6Sn6における平坦な格子振動モードの軟化の原因は何であり、観測されたCDW秩序とどのように関係しているか？
• RQ2 軟化モードが (1/3, 1/3, 1/2) に現れるのに対し、なぜCDW秩序が (1/3, 1/3, 1/3) に現れるのか？
• RQ3 電子-格子結合および軌道に特化した感受率が、平坦で過大減衰する格子振動モードの形成にどのように寄与しているか？
• RQ4 単位胞間結合が、k_z = πにおける平坦な格子振動分散の安定化に果たす役割は何か？
• RQ5 第一原理計算および解析的モデルは、観測された格子振動の軟化を再現できるか？また、軟化モードの波数で長距離電荷秩序が存在しない理由を説明できるか？

主な発見

• 波数 H = (1/3, 1/3, 1/2) の縦格子振動モードが98 Kで崩壊し、長距離電荷秩序が存在しない状態での軟化モードを示している。
• この軟化モードは、正三角形配列のSn原子の面外振動に関連し、k_z = πで平坦な分散を示し、電子-格子結合による強い減衰を示している。
• 伝播波数 (1/3, 1/3, 1/3) のCDW秩序は、同じ電子-格子結合によって駆動されるが、運動量依存の相互作用のため、別の波数にロックされている。
• 鏡対称性が偶数であるd軌道チャネル（c_{R,e,σ}）における軌道に依存する感受率ピークが、格子振動の軟化と強く相関しており、平坦性と不安定性の説明が可能である。
• 第一原理計算により、(1/3, 1/3, 1/2) における弱い一次格子振動不安定性が確認され、実験観測および解析的モデルと整合的である。
• 格子スペクトルは、z方向に弱い結合した1次元鎖として最もよく記述され、電子-格子結合がモードを再規格化し、k_z = πにおける軟化モードを安定化している。