[論文レビュー] Solidification of small para-H2 clusters at zero temperature

E. Sola, J. Boronat|arXiv (Cornell University)|Mar 4, 2011

Quantum, superfluid, helium dynamics参考文献 18被引用数 17

ひとこと要約

本研究では、位相制御された試行波動関数を用いた拡散モンテカルロ法（DMC）を用い、零温度における小さなパラヒドロゲン分子クラスターの基底状態位相を決定した。N = 55までに不均一な結晶化が生じ、液体相と固体相が交互に現れることが判明したが、以降はすべてのクラスターが固体相に移行する。これは、両相のエネルギー差が数キルビン未塔であるにもかかわらず、密度プロファイルが液体相と固体相を明確に区別できることを示している。

ABSTRACT

We have determined the ground-state energies of para-H$_2$ clusters at zero temperature using the diffusion Monte Carlo method. The liquid or solid character of each cluster is investigated by restricting the phase through the use of proper importance sampling. Our results show inhomogeneous crystallization of clusters, with alternating behavior between liquid and solid phases up to N=55. From there on, all clusters are solid. The ground-state energies in the range N=13--75 are established and the stable phase of each cluster is determined. In spite of the small differences observed between the energy of liquid and solid clusters, the corresponding density profiles are significantly different, feature that can help to solve ambiguities in the determination of the specific phase of H$_2$ clusters.

研究の動機と目的

• 零温度におけるパラヒドロゲン分子クラスターの基底状態位相（液体または固体）を特定すること。
• エネルギー的・構造的差を比較することにより、H2クラスターの位相同定における曖昧さを解消すること。
• エネルギーおよび化学ポテンシャル解析を用いて、魔法のクラスターサイズの存在とその安定性を調査すること。
• 重要度サンプリングによる位相制御が、DMCシミュレーションにおける正確な位相同定に果たす役割を評価すること。
• N = 13 から 75 のクラスターについて、基底状態エネルギーおよび構造的性質を確立すること。

提案手法

• ボソン的パラヒドロゲン分子クラスターの多体シュレーディンガー方程式を正確に解くために、拡散モンテカルロ（DMC）法を用いた。
• 液体または固体構造に制限されるように、位相特異の試行波動関数と重要度サンプリングを用いた。
• 分子間相互作用として、井戸深さが約 -37 K のシルバーラ・ゴールドマンポテンシャルを採用した。
• 1体および2体の相関因子を含むジャストロウ型試行波動関数を用い、固体相における局在化にガウス関数を組み込んだ。
• 各Nについて、液体および固体相の両方の並列DMCシミュレーションを実施し、エネルギーおよび構造的性質を比較した。
• 2次時間ステップ展開およびグリーン関数近似を適用し、統計的収束性を確保するとともに、時間ステップバイアスを低減した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 N = 13 から 75 の範囲で、零温度におけるパラヒドロゲン分子クラスターの基底状態位相（液体または固体）は何か？
• RQ2 クラスターサイズNの増加に伴い、液体相と固体相のエネルギー差はどのように変化するか？
• RQ3 わずかなエネルギー差があるにもかかわらず、密度プロファイルは液体相と固体相を明確に区別できるか？
• RQ4 液体または固体相で特に安定性が高まる特定のクラスターサイズ（魔法の数）が存在するか？
• RQ5 化学ポテンシャルµ(N)はNの範囲でどのように変化するか？また、これは位相の交互配置をどのように示唆するか？

主な発見

• N ≤ 55 の範囲では、パラヒドロゲン分子クラスターが液体相と固体相を交互に有する基底状態を示し、どちらかの位相に偏りは見られない。
• N = 55 以降では、すべてのクラスターがエネルギー的に固体相に安定しており、完全な結晶化への遷移を示している。
• 液体相と固体相のエネルギー差は粒子1個あたり1 K未塔であり、基底状態エネルギーがほぼ degenerate であることを示している。
• わずかなエネルギー差にもかかわらず、液体クラスターと固体クラスターの密度プロファイルは顕著に異なる。液体クラスターは中心に密度ピークを示すが、固体クラスターは格子構造に起因して中心に空洞を形成する。
• 2次エネルギー差∆2(N)は、N = 13, 19, 23, 25, 28, 30, 34, 37, 40, 43, 47, 49, 51, 53 に明確な魔法のクラスターサイズを示しており、安定性の増大を示している。
• 同じNについての密度プロファイルは顕著に異なる：液体クラスターは強いH2-H2引力に起因して2層構造を示すが、固体クラスターは中心空洞を維持し、追加の層構造を示すが、Nの増加に伴いその特徴は薄れる。