[論文レビュー] Space charge dynamics in solid electrolytes with steric effect and Vegard stresses: resistive switching and ferroelectric-like hysteresis of electromechanical response

Anna N. Morozovska, Eugene А. Eliseev+6 more|arXiv (Cornell University)|Dec 27, 2013

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ひとこと要約

本研究は、移動性イオンの立体効果、電子のデギューブ・フェルミエネルギー、およびヴェガード応力を考慮した、固体電解質薄膜内の空間電荷ダイナミクスの自己無撞撚モデルを提示する。このモデルは、イオン・電子の結合輸送が、電流-電圧応答および曲げ-電圧応答の両方において抵抗性スイッチングおよびフェロエレクトリックに類似したヒステリシスを引き起こすことを明らかにした。交流電圧下では電子密度の最大値が電極間を移動するため、干渉計測定で検出可能な電機械的記憶効果を説明できる。

ABSTRACT

We performed self-consistent modelling of electrotransport and electromechanical response of solid electrolyte thin films allowing for steric effects of mobile charged defects (ions, protons or vacancies), electron degeneration and Vegard stresses. We establish correlations between the features of the space-charge dynamics, current-voltage and bending-voltage curves in the wide frequency range of applied electric voltage. The pronounced ferroelectric-like hysteresis of bending-voltage loops and current maxima on double hysteresis current-voltage loops appear for the electron-open electrodes. The double hysteresis loop with pronounced humps indicates the resistance switching of memristor-type. The switching occurs due to the strong coupling between electronic and ionic subsystem. The sharp meta-stable maximum of the electron density appears near one open electrode and moves to another one during the periodic change of applied voltage. Our results can explain the nature and correlation of electrical and mechanical memory effects in thin films of solid electrolytes. The analytical expression proving that the electrically induced bending of solid electrolyte films can be detected by interferometric methods is derived.

研究の動機と目的

• 固体電解質薄膜における抵抗性スイッチングおよび電機械的ヒステリシスの起源を解明すること。
• 立体効果、ヴェガード応力、および電子のデギューブ・フェルミエネルギーが空間電荷ダイナミクスに与える役割を調査すること。
• 変動する電界下における固体電解質の電気的応答と機械的応答の相関関係を確立すること。
• 干渉計測定で検出可能な電気的誘起膜の曲げを記述する解析的式を導出すること。

提案手法

• 固体電解質薄膜における電気輸送および電機械的応答の自己無撞撚モデル化。
• 移動性の charged 残差（イオン、プロトン、空孔）の立体効果を輸送モデルに組み込む。
• 欠陥濃度勾配に起因する格子定数の変化に起因する電子のデギューブ・フェルミエネルギーおよびヴェガード応力をモデルに組み込む。
• イオンおよび電子輸送、機械的ひずみ、電位の連立偏微分方程式を解く。
• 周期的電圧励起を用いて動的スイッチング挙動をシミュレートし、ヒステリシスループを観察する。
• 電気的誘起曲げと測定可能な干渉計信号との関係を記述する解析的式を導出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 立体効果およびヴェガード応力は、固体電解質薄膜内の空間電荷ダイナミクスにどのように影響を与えるか？
• RQ2 電流-電圧特性に顕著なハプスを伴う二重ヒステリシスループが観測される原因は何か？
• RQ3 電子開放電極系において、曲げ-電圧応答がフェロエレクトリックに類似したヒステリシスを示す理由は何か？
• RQ4 スイッチング挙動は、電子密度の最大値が電極間を移動することとどのように関連しているか？
• RQ5 電気的誘起膜の曲げは、干渉計技術を用いて定量的に検出可能か？

主な発見

• 電流-電圧曲線に顕著なハプスを伴う二重ヒステリシスループは、メムリスタ型システムにおける抵抗性スイッチング挙動を示す。
• 電子系とイオン系の強い結合が原因で、曲げ-電圧応答にフェロエレクトリックに類似したヒステリシスが生じる。
• 周期的電圧サイクル中、電子密度の急激な準安定最大値が一方の電極付近に形成され、他方の電極へ移動する。
• スイッチング機構は、イオン移動、電子のデギューブ・フェルミエネルギー、およびヴェガード効果に起因する格子ひずみの相乗作用によって駆動される。
• 電気的誘起曲げが干渉計測定で検出可能であることを示す解析的式が導出された。
• 本モデルは、イオン-電子の結合ダイナミクスによって、固体電解質薄膜における電気的および機械的記憶効果の起源を説明できる。