[論文レビュー] Spacial and temporal dynamics of the volume fraction of the colloidal particles inside a drying sessile drop

Yuri Yu. Tarasevich, Irina V. Vodolazskaya+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2010

Nanomaterials and Printing Technologies参考文献 38被引用数 28

ひとこと要約

本研究では、濃度に依存する粘度およびキャピラリー番号効果を考慮して、静止滴の乾燥過程におけるコロイド粒子体積分率および滴の形状の時空間的進化を、潤滑理論に基づくモデルでシミュレートする。モデルは、最終的な滴の形態—中央にへこみをもつパンケーキ状またはリング状—が初期粒子体積分率およびキャピラリー番号に強く依存することを予測しており、ヒト血清アルブミン溶液の実験データと良好な一致を示している。

ABSTRACT

Using lubrication theory, drying processes of sessile colloidal droplets on a solid substrate are studied. A simple model is proposed to describe temporal dynamics both the shape of the drop and the volume fraction of the colloidal particles inside the drop. The concentration dependence of the viscosity is taken into account. It is shown that the final shapes of the drops depend on both the initial volume fraction of the colloidal particles and the capillary number. The results of our simulations are in a reasonable agreement with the published experimental data. The computations for the drops of aqueous solution of human serum albumin (HSA) are presented.

研究の動機と目的

• 静止滴の乾燥過程におけるコロイド粒子体積分率の時空間的ダイナミクスをモデル化すること。特にゲル化領域における挙動を対象とする。
• 初期粒子体積分率およびキャピラリー番号が乾燥後の滴の最終形状に与える影響を調査すること。
• 濃度に依存する粘度を組み込み、接触線付近での液体的挙動から固体的挙動への遷移を考慮することで、既存モデルの改善を図ること。
• 特にヒト血清アルブミン（HSA）溶液の実験データと照合して、モデルの妥当性を検証すること。
• 蒸発、流れ、ゲル化の時間スケールの競合が、最終的な堆積形態を決定づける仕組みを解明すること。

提案手法

• 固体基板上における軸対称的で薄い膜の乾燥を、潤滑理論を用いてモデル化する。
• 粒子輸送に拡散・対流方程式を適用し、対流が拡散を上回る。
• 粒子体積分率に依存する粘度モデルを導入し、流れに対する抵抗の増加を反映する。
• エネルギー収支および運動量収支に基づき、蒸発数（E）およびキャピラリー番号（Ca）を用いた時間依存の蒸発フラックスを設定する。
• 接触線が固定されているものと仮定し、重力効果は無視できるものとして、偏微分方程式系を数値的に解く。
• HSA滴の乾燥実験データとの照合を目的として、質量および高さの時間変化データを用いて結果を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コロイド粒子の初期体積分率は、乾燥後の静止滴の最終的形態にどのように影響を与えるか？
• RQ2 キャピラリー番号は、乾燥過程における形状進化を決定づける上で果たす役割は何か？
• RQ3 粒子濃度の上昇に伴う粘度の変化は、流れおよび堆積パターンにどのように影響を与えるか？
• RQ4 提案されたモデルは、実験的に観察された乾燥ダイナミクスおよび最終的な堆積構造をどの程度再現できるか？
• RQ5 蒸発とゲル化の時間スケールの競合は、中心部のへこみまたはリング状堆積の形成にどのように寄与するか？

主な発見

• モデルは、初期体積分率が低いと明確なリング状堆積が生じ、中程度の分率では中央にへこみをもつパンケーキ状の形状が形成されることを予測している。
• 初期体積分率がゲル化閾値（Φg）に近い場合、乾燥過程において滴の形状はほぼ変化しない。
• Ca = 0.1、E = 0.1、Φ₀ = 0.2 の条件下では、滴の質量は時間とともに線形に減少し、溶媒がほぼ完全に消失するまで続く。初期粒子質量からのずれは1.5%未満にとどまる。
• 滴の高さは蒸発中に線形に減少し、溶媒が失われた後は安定化する。これは実験観察と一致しており、t_d ≪ t_g 条件を満たしている。
• キャピラリー番号が低い（Ca = 0.01）場合、プロファイル進化は一定基底モデルに類似する。一方、高いCa（Ca = 10）では一定接触角モデルに一致し、中間的なCaではポポフのモデルに類似した挙動を示す。
• 粒子体積分率の分布は縁部に強く集中し、16分間の乾燥後の実験的HSA滴パターンと定性的に一致する。