[論文レビュー] Spectrally-resolved dielectric function of amorphous and crystalline GeTe nanoparticle thin films

Ann‐Katrin U. Michel, Marilyne Sousa+6 more|Figshare|Feb 4, 2020

Phase-change materials and chalcogenides参考文献 47被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、分光的エリプソメトリーを用いて、非晶性および結晶性GeTeナノ粒子（NP）薄膜のスペクトル分解能のある誘電関数を調査し、サイズ依存の光学的変化を明らかにした。コロイド的GeTe NPsは、屈折率（n）と消散係数（k）が低下し、バンドギャップ（Eg）が増加することを示しており、近赤外および可視光域におけるチューナブル光通信の実現に寄与する。窒素ガス下での保存条件下でも2か月以上にわたり安定した性能を示した。

ABSTRACT

Phase-change materials (PCMs), which are well-established in optical and random-access memories, are increasingly studied for emerging topics such as brain-inspired computing and active photonics. These applications take advantage of the pronounced reflectivity and resistivity changes that accompany the structural transition in PCMs from their amorphous to crystalline state. However, PCMs are typically fabricated as thin films via sputtering, which is costly, requires advanced equipment, and limits the sample and device design. Here, we investigate a simpler and more flexi-ble approach for applications in tunable photonics: the use of sub-10 nm colloidal PCM nanoparticles (NPs). We report the optical properties of amorphous and crystalline germanium telluride (GeTe) NP thin films from the infrared to the ultraviolet spectral range. Using spectroscopic ellipsometry with support from cross-sectional scanning electron microscopy, atomic force microscopy, and absorption spectroscopy, we extract refractive indices n, extinction coefficients k, and band gaps Eg and compare to values known for sputtered GeTe thin films. We find a decrease of n and k and an increase of Eg for NP-based GeTe films, yielding insights into size-dependent property changes for nanoscale PCMs. Furthermore, our results reveal the suitability of GeTe NPs for tunable photonics in the near-infrared and visible spectral range. Finally, we studied sample reproducibility and aging of our NP films. We found that the colloidally-prepared PCM thin films were stable for at least two months stored under nitrogen, further supporting the great promise of these materials in applications.

研究の動機と目的

• チューナブル光通信に用いられる相変化材料（PCM）の低コストで柔軟な代替手段として、スパッタリング法で作製された薄膜の代替を検討すること。
• 赤外域から紫外域にわたるスペクトル範囲で、10 nm未満のコロイド的GeTeナノ粒子薄膜の光学的特性を同定すること。
• 従来のスパッタリング法で作製された薄膜と比較して、非晶性および結晶性GeTe NPsの誘電関数（n、k、Eg）を評価すること。
• 制御された保存条件下でのコロイド的GeTe NP薄膜の再現性および長期的安定性を評価すること。
• GeTe NPsが、将来のアクティブ光通信デバイスおよび脳にインスパイアされたコンピューティング応用に適しているかどうかを評価すること。

提案手法

• 分光的エリプソメトリーを用いて、1.5〜5.5 eVの範囲で非晶性および結晶性GeTe NP薄膜の複素誘電関数（n、k）を抽出した。
• 断面走査型電子顕微鏡および原子間力顕微鏡を用いて、薄膜の形状および厚さを確認した。
• 吸収分光法を用いて、バンドギャップ（Eg）の測定値を検証し、光学的解析を補強した。
• コロイド的GeTeナノ粒子を合成し、高コストのスパッタリングを避ける溶液プロセシングにより薄膜を形成した。
• 誘電応答を全スペクトル範囲で分析し、スパッタリング法で作製されたGeTe薄膜と比較可能なデータを取得した。
• 安定性および再現性は、窒素ガス下で60日間の期間にわたり薄膜の特性をモニタリングすることで評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コロイド的GeTeナノ粒子薄膜の誘電関数（n、k、Eg）は、可視光から近赤外域にわたるスペクトル範囲で、スパッタリング法で作製されたGeTe薄膜と比較してどのように異なるか？
• RQ2 非晶性から結晶性に移行する際、GeTe NPsにサイズ依存の光学的変化が生じるか？
• RQ3 コロイド的GeTe NP薄膜は、不活性条件下で長期間にわたり安定した光学的特性を維持できるか？
• RQ4 GeTe NPsは、近赤外および可視光域におけるチューナブル光通信応用をどの程度サポートできるか？
• RQ5 複数のサンプルバッチにわたるコロイド的GeTe NP薄膜の光学的特性は、どの程度再現可能か？

主な発見

• 非晶性および結晶性GeTe NP薄膜において、スパッタリング法で作製された薄膜と比較して、屈折率（n）と消散係数（k）が低下した。
• バンドギャップ（Eg）がGeTe NP薄膜で増加しており、量子制限効果による光学的吸収端のブルー・シフトを示している。
• 非晶性GeTe NP薄膜のバンドギャップは約0.7 eVであったが、結晶相ではより高いEgを示しており、次元数の低下に一致する。
• 分光的エリプソメトリーにより、GeTe NP薄膜が複数のサンプルで高い光学的品質と再現性を維持していることが確認された。
• 薄膜は窒素ガス下で少なくとも2か月間安定しており、光学的特性に顕著な劣化は観察されなかった。
• 本結果は、コロイド的GeTe NPsが近赤外および可視光域におけるチューナブル光通信応用に適していることを裏付けた。