[論文レビュー] Spin dynamics of diamond nitrogen-vacancy centres at the ground state level anti-crossing and all-optical low frequency magnetic field sensing
本稿では、1024 Gにおける基底状態準位の反クロス(GSLAC)近くのダイヤモンド中の窒素空位(NV)中心を用いて、500 kHzにまで及ぶ周波数の全光的ナノスケール磁場センシングを実証している。残留横磁場からのスピン混合と縦方向クロスリラクセーションを活用することで、核スピンの歳差運動を模倣する揺動磁場の検出が可能となり、高周波電磁波駆動を必要としない全光的ナノスケール核磁気共鳴(NMR)分光法の実現が可能となる。
We investigate the photo-induced spin dynamics of single nitrogen-vacancy (NV) centres in diamond near the electronic ground state level anti-crossing (GSLAC), which occurs at an axial magnetic field around 1024 G. Using optically detected magnetic resonance spectroscopy, we first find that the electron spin transition frequency can be tuned down to 100 kHz for the \NV{14} centre, while for the \NV{15} centre the transition strength vanishes for frequencies below about 2 MHz owing to the GSLAC level structure. Using optical pulses to prepare and readout the spin state, we observe coherent spin oscillations at 1024 G for the \NV{14}, which originate from spin mixing induced by residual transverse magnetic fields. This effect is responsible for limiting the smallest observable transition frequency, which can span two orders of magnitude from 100 kHz to tens of MHz depending on the local magnetic noise. A similar feature is observed for the \NV{15} centre at 1024 G. As an application of these findings, we demonstrate all-optical detection and spectroscopy of externally-generated fluctuating magnetic fields at frequencies from 8 MHz down to 500 kHz, using a \NV{14} centre. Since the Larmor frequency of most nuclear spin species lies within this frequency range near the GSLAC, these results pave the way towards all-optical, nanoscale nuclear magnetic resonance spectroscopy, using longitudinal spin cross-relaxation.
研究の動機と目的
- GSLAC(約1024 G)付近におけるNV中心のスピンダイナミクスを調査すること。
- 残留横磁場からのスピン混合が最小検出可能遷移周波数に与える制限を理解すること。
- 単一NV中心を用いて、全光的検出により低周波磁場ノイズ(500 kHz~8 MHz)を検出することを実証すること。
- 縦方向スピンクロスリラクセーションを介して、全光的ナノスケール核磁気共鳴(NMR)分光法を実現すること。
- 高純度ダイヤモンドにおいて、100 kHzまで達する遷移周波数が利用可能であることを示し、一般の核スピンの周波数に近づくこと。
提案手法
- GSLAC付近の14Nおよび15N NV中心のスピンダイナミクスをマップするために、光学的に検出された磁気共鳴(ODMR)分光法が用いられている。
- 光学パルスを用いてNVスピン状態を準備および読み出し、残留横磁場によって誘発されるコherentスピン振動の観察が可能になっている。
- イソトープ純化されたCVDダイヤモンド中の14N NV中心を用い、8 MHzから500 kHzまでの周波数で外部に印加された磁場を検出している。
- 近接したワイヤーを通過する交流電流により磁場を生成し、核スピンの歳差運動を模倣する1 µTの効果的磁場を発生させている。
- 全光的発光対比を最大化し、低周波検出のための信号対雑音比を向上させるために、プローブ時間を10 µsに設定している。
- NVの縦方向リラクセーション時間(T₁)の変化を、完全に光学的に検出することで、NV電子スピンと標的スピン間のクロスリラクセーションをモニタリングしている。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1GSLAC付近におけるNV中心の最小検出可能遷移周波数は何か? その周波数に制限を与える要因は何か?
- RQ2残留横磁場からのスピン混合が、GSLACにおけるコherentスピン振動に与える影響は何か?
- RQ3単一NV中心を用いて、低周波(500 kHz~8 MHz)の揺動磁場を全光的に検出可能か?
- RQ414Nおよび15N NV中心は、GSLAC近傍における核ラーモア周波数に適合する信号をどの程度検出可能か?
- RQ5縦方向スピンクロスリラクセーションを介して、高周波電磁波駆動を必要としない全光的ナノスケールNMR分光法が実現可能か?
主な発見
- 高純度ダイヤモンド中では、14N NV中心の遷移周波数を100 kHzまでチューニング可能であり、局所的磁場ノイズがその限界を決定している。
- 残留横磁場によるスピン混合によって誘発される1024 Gにおけるコherentスピン振動が観測され、これが最小観測周波数を制限している。
- 15N NV中心では、ハイパーフィン構造に内在する反クロスのため、最小で約2 MHzの周波数が利用可能である。
- 14N NV中心と1 µTの磁場振幅を用いて、8 MHz、4 MHz、1 MHz、および500 kHzの磁場検出が全光的に成功している。
- GSLACの前では、スピン混合による遷移強度の低下により4 MHz信号が弱くなるが、反クロスを越えて検出可能である。
- 線幅は1 µTの磁場振幅に起因するパワー幅拡大に支配されており、磁場安定性が向上すればT₂*の限界に近づく狭い線幅が得られる可能性がある。
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