[論文レビュー] Spin-Flip Raman Scattering on Electrons and Holes in Two-Dimensional (PEA)$_2$PbI$_4$ Perovskites

C. Harkort, D. Kudlacik+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2023

Perovskite Materials and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、磁場最大10 Tの条件下で、2次元(PEA)2PbI4ペロブスカイトにおける電子およびホールのランドーg準位因子をスピン反転ラーマン散乱を用いて測定した。電子g準位因子には強い異方性が示され、面外方向で+2.11、面内方向で+2.50であった。ホールg準位因子は−0.13から−0.51の間で変動し、動的核スピン極化が0.6 Tに達するオーバーハウザー場を生成する証拠が得られた。

ABSTRACT

The class of Ruddlesden-Popper type (PEA)$_2$PbI$_4$ perovskites comprises two-dimensional (2D) structures whose optical properties are determined by excitons with a large binding energy of about 260 meV. It complements the family of other 2D semiconductor materials by having the band structure typical for lead halide perovskites, that can be considered as inverted compared to conventional III-V and II-VI semiconductors. Accordingly, novel spin phenomena can be expected for them. Spin-flip Raman scattering is used here to measure the Zeeman splitting of electrons and holes in a magnetic field up to 10 T. From the recorded data, the electron and hole Landé factors ($g$-factors) are evaluated, their signs are determined, and their anisotropies are measured. The electron $g$-factor value changes from $+2.11$ out-of-plane to $+2.50$ in-plane, while the hole $g$-factor ranges between $-0.13$ and $-0.51$. The spin flips of the resident carriers are arranged via their interaction with photogenerated excitons. Also the double spin-flip process, where a resident electron and a resident hole interact with the same exciton, is observed showing a cumulative Raman shift. Dynamic nuclear spin polarization induced by spin-polarized holes is detected in corresponding changes of the hole Zeeman splitting. An Overhauser field of the polarized nuclei acting on the holes as large as $0.6$ T can be achieved.

研究の動機と目的

• 2次元(PEA)2PbI4ペロブスカイトにおける電子およびホールのランドーg準位因子を測定すること。
• 異なる磁場方向への適用によってg準位因子の異方性を特定すること。
• 局在キャリアと光励起された励起子が関与するスピン反転過程を調査すること。
• ホールゼーマン分裂の変化を用いて動的核スピン極化を検出すること。
• ハイパフィン相互作用が鉛ハライドペロブスカイトにおけるスピントロニクスおよび量子情報応用に果たす役割を調査すること。

提案手法

• スピン反転ラーマン散乱(SFRS)分光法を用いて、最大10 Tの磁場下での電子およびホールのゼーマン分裂を測定した。
• 熱的幅を最小限に抑えて信号分解能を向上させるために、低温（1.6 K）で実験を実施した。
• 励起レーザーを2.345 eVに調整し、励起子遷移に共鳴させることでSFRS信号を増幅した。
• 選択則の特定とスピン反転の起源を確認するために、共線、クロス線形、共円偏光、クロス円偏光の異なる偏光配置を用いた。
• 温度依存SFRS測定を実施し、スピン反転強度および線幅に及ぼす温度効果を検討した。
• SFRS強度の温度依存性にアレニウス型方程式をフィットさせ、スピン反転過程の活性化エネルギーを抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 (PEA)2PbI4ペロブスカイトにおける電子およびホールのランドーg準位因子は何か。また、磁場方向に応じてどのように変化するか。
• RQ2 スピン軌道相互作用は、この2次元ペロブスカイト系におけるg準位因子の異方性にどのように寄与するか。
• RQ3 ホールゼーマン分裂の変化を用いて、動的核スピン極化を検出できるか。
• RQ4 この材料におけるスピン極化核が生成するオーバーハウザー場の大きさは何か。
• RQ5 スピン反転ラーマン信号は、温度および励起パワーにどのように依存するか。

主な発見

• 電子g準位因子は+2.11（面外）から+2.50（面内）の範囲で変動し、強い異方性が示された。
• ホールg準位因子は負であり、磁場方向に応じて−0.13から−0.51の間で変動した。
• 同じ励激子と相互作用する電子およびホールの二重スピン反転過程が観測され、累積的なラーマンエネルギー変位が示された。
• 動的核スピン極化により、ホールに作用するオーバーハウザー場が最大0.6 Tに達することが、ホールゼーマン分裂の変化から裏付けられた。
• 電子SFRS強度は温度上昇に伴い減少し、活性化エネルギー2.1 meVを示すアレニウス型の振る舞いを示した。
• 電子スピン反転線の半値全幅(FWHM)は1.6 Kから16 Kの範囲で約0.1 meVでほぼ一定であり、熱的幅拡大は最小限に抑えられていた。