[論文レビュー] Spin-lattice order in frustrated ZnCr2O4

Sungdae Ji, S.-H. Lee+5 more|ArXiv.org|May 13, 2009

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 1被引用数 8

ひとこと要約

本研究は、幾何的縮重性を示すZnCr2O4におけるスピン・ラティス秩序が、異方的交換相互作用と格子歪みの複雑な相互作用によって生じることを明らかにした。これは、四面体あたり2組の反平行スピン対を持つ非同一平面的・同一平面的スピン構造を通じて、幾何的縮重性が解消される。観測されたスピン・ラティス秩序は、等方的近接原子間交換相互作用と磁気歪み結合だけでは説明できず、理論的モデルにはジアロシニスキー＝モリオ氏相互作用およびさらに遠くのスピン間相互作用を含める必要がある。

ABSTRACT

Using synchrotron X-rays and neutron diffraction we disentangle spin-lattice order in highly frustrated ZnCr$_2$O$_4$ where magnetic chromium ions occupy the vertices of regular tetrahedra. Upon cooling below 12.5 K the quandary of anti-aligning spins surrounding the triangular faces of tetrahedra is resolved by establishing weak interactions on each triangle through an intricate lattice distortion. The resulting spin order is however, not simply a Néel state on strong bonds. A complex co-planar spin structure indicates that antisymmetric and/or further neighbor exchange interactions also play a role as ZnCr$_2$O$_4$ resolves conflicting magnetic interactions.

研究の動機と目的

• 12.5 K以下の相転移における幾何的縮重性を示すZnCr2O4におけるスピン・ラティス秩序の性質を解明すること。
• 角共有Cr3+四面体からなる尖晶石系において、格子歪みとスピン相互作用がどのように協同して縮重性を解消するかを特定すること。
• 観測された正方晶 $I\bar{4}m2$ 対称性および超格子反射を引き起こす磁気構造と交換相互作用を同定すること。
• 等方的近接原子間交換相互作用と磁気歪み結合のみで、観測されたスピン・ラティス秩序を説明できるかどうかを検証すること。
• 中性子回折およびX線超格子データに一致する最小限のスピン配置の集合を特定することで、理論的モデルを制約すること。

提案手法

• シンクロトロンX線回折を、アドバンスト・フォトン・ソースの33BM-Cビームラインおよびポハン加速器研究所で実施し、正方晶構造および超格子反射を決定した。
• NIST中性子研究センターのBT1回折計で中性子粉末回折を実施し、磁気構造およびスピン配置を調べた。
• 単結晶X線データのリエーティルド解析により、正方晶相におけるCrサイトのずれと格子歪みを決定した。
• 磁気空間群対称性と実験的制約に一致する可能性のある同一平面的スピン構造を列挙するための群論的解析を実施した。
• 中性子回折データと比較して、200通りの候補スピン配置から、[110]方向にスピン磁化モーメントを持つ32通りの非同一平面的スピン構造を最適に適合した。
• 磁気秩序のパターンを分析するため、波数ベクトル $\bm{k}_1 = (\frac{1}{2}\frac{1}{2}0)_{\textrm{c}}$ および $\bm{k}_2 = (1 0 \frac{1}{2})_{\textrm{c}}$ を持つ2つの直交成分にスピン構造を分解した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 12.5 K未満におけるZnCr2O4のスピン・ラティス秩序の正確な性質は何か？ そして、角共有四面体格子の幾何的縮重性はどのように解消されるか？
• RQ2 なぜ観測された磁気構造は強い結合に沿った単純なネール状態から逸脱しているのか？ また、これを説明するには、等方的近接原子間交換相互作用を越えたどのような相互作用が必要か？
• RQ3 格子歪みと強・弱な交換結合の形成との相関関係は何か？ また、$I\bar{4}m2$ 対称性はスピン秩序の安定化に果たす役割は何か？
• RQ4 (7.5, 1.5, 1.5)${}_{\textrm{c}}$ における観測された超格子反射は、提案されたスピン・ラティス構造によって完全に説明可能か？
• RQ5 中性子回折パターンと (0 0 1)${}_{\textrm{t}}$ での磁気散乱の欠如に一致する最小限のスピン配置の集合は何か？

主な発見

• ZnCr2O4の正方晶相は $I\bar{4}m2$ 対称性を示し、化学的単位格子が $\sqrt{2}\times\sqrt{2}\times2$ であることが、12.5 K未満で観測された超格子反射 (7.5, 1.5, 1.5)${}_{\textrm{c}}$ によって確認された。
• Crイオンは立方晶位置からずれており、Cr$_\textrm{I}$ では $dx$ と $dz$ のずれがそれぞれ ±8.95×10⁻⁴ および ±13.80×10⁻⁴ Å であり、顕著な格子歪みが生じていることが示された。
• スピン構造は、四面体あたり2組の反平行スピン対を持つ非同一平面的・同一平面的配置であり、スピン磁化モーメントは [110]${}_{\textrm{c}}$ 方向に整列している。
• 磁気構造は、波数ベクトル $\bm{k}_1 = (\frac{1}{2}\frac{1}{2}0)_{\textrm{c}}$ および $\bm{k}_2 = (1 0 \frac{1}{2})_{\textrm{c}}$ を持つ2つの直交成分の重ね合わせであり、単純なネール状態を越えた複雑な秩序を示している。
• 200通りの候補スピン配置のうち、中性子回折データに適合するのは32通りに限られ、それらはすべて同一の同一平面的・2組の反平行スピン対構造を共有している。
• 反強磁性スピン対と強い近接原子間結合の不一致は、等方的近接原子間交換相互作用と磁気歪み結合のみでは、観測された秩序を説明できないことを示しており、ジアロシニスキー＝モリオ氏相互作用およびさらに遠くのスピン間相互作用を理論的モデルに含める必要がある。