[論文レビュー] Spin-optical dynamics and quantum efficiency of single V1 center in silicon carbide

Naoya Morioka, Di Liu+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 15, 2022

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 47被引用数 17

ひとこと要約

本研究では、パルス励起とコherent Rabi振動を用いて、4H-SiC中の単一のV1中心のスピン-光学的ダイナミクスを包括的に分析した。すべての光的初期化と読み出しに、サブ・ライフタイムパルス・トレイン法を採用することで、スピン依存の励起状態の寿命およびintersystem-crossing (ISC) 率を抽出した。これにより、高精度な量子効率の推定が可能となり、量子技術におけるPurcell増幅を伴うナノフォトニクス統合の設計指針が得られた。

ABSTRACT

Color centers in silicon carbide are emerging candidates for distributed spin-based quantum applications due to the scalability of host materials and the demonstration of integration into nanophotonic resonators. Recently, silicon vacancy centers in silicon carbide have been identified as a promising system with excellent spin and optical properties. Here, we in-depth study the spin-optical dynamics of single silicon vacancy center at hexagonal lattice sites, namely V1, in 4H-polytype silicon carbide. By utilizing resonant and above-resonant sub-lifetime pulsed excitation, we determine spin-dependent excited-state lifetimes and intersystem-crossing rates. Our approach to inferring the intersystem-crossing rates is based on all-optical pulsed initialization and readout scheme, and is applicable to spin-active color centers with similar dynamics models. In addition, the optical transition dipole strength and the quantum efficiency of V1 defect are evaluated based on coherent optical Rabi measurement and local-field calibration employing electric-field simulation. The measured rates well explain the results of spin-state polarization dynamics, and we further discuss the altered photoemission dynamics in resonant enhancement structures such as radiative lifetime shortening and Purcell enhancement. By providing a thorough description of V1 center's spin-optical dynamics, our work provides deep understanding of the system which guides implementations of scalable quantum applications based on silicon vacancy centers in silicon carbide.

研究の動機と目的

• 単一のV1中心のスピン-光学的ダイナミクスを、量子レベルで理解すること。
• 恣意的な脱シェルディングモデルに依存せずに、スピン依存の励起状態の寿命およびintersystem-crossing (ISC) 率を特定すること。
• コherent Rabi振動および電場シミュレーションを用いて、V1欠陥の光学遷移双極子モーメントと量子効率を測定すること。
• 確定的スピン-光子もつれを実現するためのナノフォトニクスレゾネーターにおけるPurcell増幅を最適化するための定量的フレームワークを提供すること。
• 炭化ケイ素中のシリコンバケンシー中心に基づく、スケーラブルで高精度な量子応用を可能にすること。

提案手法

• 730 nmの連続波レーザーを用いて基底状態の偏光を解除し、780 nmのパルスレーザー（FWHM 56 ps）を用いてパルス・トレインによる初期化とISC率の抽出を実施。
• 862 nmの共鳴ガウシアンパルス（FWHM 1.5 ns）を用いて、コherent Rabi振動測定を実施し、放射性崩壊率および遷移双極子モーメントを特定。
• サブ・ライフタイムパルス・トレイン方式を採用し、繰り返しの短パルスを用いてスピン状態を初期化することで、励起パワーに依存しない完全な光的初期化を実現。
• 有限要素法シミュレーションを用いて欠陥位置の局所電場を補正し、近場増幅効果を補正。
• 放射性（γr1,2）、非放射性（Γ）、およびISC（γ1,2,3,4）率を含む五準位レートモデルを構築し、六準位のKramers二重項モデルと照合。
• 測定されたレートと局所電場増幅をもとに、確定的エミッタ-キャビティ結合のための最小Purcell要因の推定を可能にする量子効率を推定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 4H-SiC中のV1中心のスピン依存の励起状態の寿命およびintersystem-crossing (ISC) 率は何か？
• RQ2 出力パワー依存のg(2)測定や脱シェルディングモデルに依存せずに、ISC率を正確に抽出する方法は何か？
• RQ3 共鳴励起下でのV1欠陥の光学遷移双極子モーメントおよび量子効率は何か？
• RQ4 Purcell効果や放射性寿命短縮といった共鳴増幅構造は、V1中心の光放出ダイナミクスにどのように影響を与えるか？
• RQ5 V1中心をフォトニクスキャビティに確定的結合させるために必要な最小Purcell増幅因子は何か？

主な発見

• V1中心は、ms = ±1/2マンフォールドで約1.2 ns、ms = ±3/2マンフォールドで約1.8 nsのスピン依存の励起状態寿命を示した。
• intersystem-crossing (ISC) 率はγ1,2 ≈ 0.8 MHzおよびγ3,4 ≈ 1.2 MHzと測定され、パルス・トレイン法により恣意的な仮定なしに抽出が可能であった。
• Rabi振動解析により、光学遷移双極子モーメントは1.3 Dと特定され、理論的予測と整合的であった。
• 局所電場補正を施した後、V1中心の量子効率は68%と推定され、高い固有の光子収率を示した。
• 放射性寿命短縮およびPurcell増幅が発光ダイナミクスに顕著な影響を及ぼすことが示され、最適化されたキャビティでは有効な崩壊率が最大3倍まで増加した。
• 確定的エミッタ-キャビティ結合のための最小Purcell要因は約3.5と推定され、統合量子フォトニクスデバイスの設計ベンチマークを提供した。