[論文レビュー] Spin-orbit excitation energies, anisotropic exchange, and magnetic phases of honeycomb RuCl3

Ravi Yadav, Nikolay A. Bogdanov+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 16, 2016

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 47被引用数 105

ひとこと要約

Ab initio量子化学は α-RuCl3 における ferromagnetic Kitaev 交換 K が Ir酸化物より弱く、J は小さく反強磁性であることを示す。長距離結合と場効果がジグザグ秩序および場誘起スピン液体を導く。

ABSTRACT

Using quantum chemistry calculations we shed fresh light on the electronic structure and magnetic properties of RuCl3, a proposed realization of the honeycomb Kitaev spin model. It is found that the nearest-neighbor Kitaev exchange K is weaker than in 5d5 Ir oxides but still larger than other effective spin couplings. The electronic-structure computations also indicate a ferromagnetic K in the halide, which is supported by a detailed analysis of the field-dependent magnetization. From exact-diagonalization calculations for extended Kitaev-Heisenberg Hamiltonians we additionally find that a transition from zigzag order to a spin-liquid ground state can be induced in RuCl3 with external magnetic field.

研究の動機と目的

• α-RuCl3 の電子構造とスピン軌道エントanglement 状態の性質を明らかにする。
• ab initio 計算から最近接磁気相互作用 (K, J, Γ) を決定する。
• 長距離相互作用および外部磁場効果を含む磁気相図を構築する。

提案手法

• スピン軌道結合を有する埋め込みクラスター量子化学計算（CASSCF および MRCI）を実行して t2g5 構成と励起を取得する。
• 二つの隣接 RuCl6 八面体の低エネルギー状態を有効な S=1/2 スピンハミルトニアン（J, K, および対称各異方性 Γ（Γxy, Γzx, Γyz））へ写像する。
• 複数の結晶構造について NN 磁気結合を計算し Ru–Cl–Ru 結合角度の依存性を分析する。
• 拡張 Kitaev-Heisenberg モデルの厳密対角化を用いて J2, J3 および外部磁場 H を含む相図を探索する。
• 計算された g 因子と磁化を実験データと比較してモデルを検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ab initio 計算から α-RuCl3 の最近接磁気相互作用（K, J, Γ）は何か？
• RQ2 トリゴナル歪みはスピン軌道基底状態と g 因子の異方性にどう影響するか？
• RQ3 長距離相互作用（J2, J3）と外部磁場はジグザグ秩序を含む磁気相にどう影響するか、スピン液体状態を含むか？
• RQ4 計算された結合は観測されたジグザグ秩序と磁化曲線を再現できるか？
• RQ5 場誘導でジグザグ秩序からスピン液体状態に遷移するか？

主な発見

Structure	Angle (Ru-Cl-Ru)	K (meV)	J (meV)	Γ_xy (meV)	Γ_zx = -Γ_yz (meV)
C2/m (Cao et al. 2016)	94°	-5.6	1.2	-1.2	-0.7
C2/m (Johnson et al. 2015) – Link 1	94°	-5.3	1.2	-1.1	-0.7
C2/m (Johnson et al. 2015) – Link 2	93°	-4.8	-0.3	-1.5	-0.7
P3_1 12 (Stroganov & Ovchinnikov 1957)	89°	-1.2	-0.5	-1.0	-0.4

• 最近接カイトフ交換 K は ferromagnetic（磁性づくり）であり、約 max |K| ≈ 5.6 meV 程度と 4d/5d ハニカム酸化物に比べて著しく弱い。
• J は ab initio 結果で反フェルミ性で比較的小さく、J の値は約 1 meV 領域、Γ は K と同程度の大きさ。
• トリゴナル歪みによりt2g 分裂と g 因子異方性が実験と整合する程度に大きい。
• 長距離結合 J2 と J3 は小さい（≈0.25–0.5 meV）もののジグザグ秩序の安定に必須であり、場がジグザグを崩壊させると ED でスピン液体状態が出現する場誘起 SL 区域を示す。
• モデルを磁化データに適合させるには J>0 および K<0 が必要で、場による |K|/J 比の増強が見られる； NN のみを考慮した純粋な Kitaev-Heisenberg 模式はすべての特徴を捉えるには不十分。
• 7相の相図（FM、 Néel、ジグザグ、ストリープ、3つの IC および SL）を得て、現実的な J2, J3 範囲でジグザグ相の安定性を示す。