[論文レビュー] Spontaneous exciton condensation in 1T-TiSe2: a BCS-like approach

Claude Monney, H. Cercellier+10 more|DORA PSI (Paul Scherrer Institute)|Sep 11, 2008

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用数 80

ひとこと要約

本論文は、1T-TiSe2における三次元的で異方的なバンド構造へ、励起子凝縮のBCS型理論を拡張し、グリーン関数からスペクトル関数を導出し、角度分解光電子分光法（ARPES）強度マップをモデル化する。励起子凝縮が電荷密度波転移の原因であるという強力な理論的根拠を提供し、元のバンドと折りたたまれたバンド間のスペクトル重み移動とバンドの折り返しが、実験的ARPESデータと一致することを示し、60 meVの化学ポテンシャルシフトにより電子密度の不一致を解消する。

ABSTRACT

Recently strong evidence has been found in favor of a BCS-like condensation of excitons in 1 extit{T}-TiSe$_2$. Theoretical photoemission intensity maps have been generated by the spectral function calculated within the excitonic condensate phase model and set against experimental angle-resolved photoemission spectroscopy data. Here, the calculations in the framework of this model are presented in detail. They represent an extension of the original excitonic insulator phase model of Jérome extit{et al.} [Phys. Rev. {\bf 158}, 462 (1967)] to three dimensional and anisotropic band dispersions. A detailed analysis of its properties and further comparison with experiment are also discussed

研究の動機と目的

• ジェロームらの1次元励起子絶縁体モデルを、1T-TiSe2における三次元的で異方的なバンド分散へ拡張すること。
• 光電子効果強度マップをモデル化するため、価電子帯および伝導帯のグリーン関数とスペクトル関数を導出すること。
• 特に観察されたバンドの折り返しとスペクトル重み再分配を考慮して、励起子凝縮相モデルを実験的ARPESデータと照合すること。
• 理論的電子密度と実験結果との不一致を解消するために化学ポテンシャルを調整すること。
• 1T-TiSe2におけるCDW転移が、格子歪みとは独立して、完全に電子的励起子凝縮によって駆動されることを理論的証明すること。

提案手法

• バリオン・ゴルコフ形式を用いて、異方的分散を持つ3次元のBCS型励起子絶縁体モデルを形式化し、価電子帯と三重に簡約された伝導帯を含むハミルトニアンを採用する。
• クーロンポテンシャルによる電子-正孔相互作用を含み、オーダーパラメータΔの自己無撞着なギャップ方程式を導出する。
• Nambu-Gorkov形式を用いて、オーダーパラメータΔを組み込んだ価電子帯および伝導帯のグリーン関数を導出する。
• これらのグリーン関数からスペクトル関数を計算し、運動量依存のバンド分散を考慮したARPES強度マップをシミュレートする。
• Γ点およびL点の周辺で放物型のバンド分散を用い、有効質量と波数ベクトルのシフトをベクトルw_iで記述する。
• 理論的スペクトル重みと実験データとの不一致を解消するために、+60 meVの化学ポテンシャルシフトを適用し、電子密度の35%の不一致を是正する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1T-TiSe2における三次元的で異方的なバンド構造へ、励起子凝縮のBCS型理論を一般化できるか？
• RQ2 励起子凝縮相モデルから予測されるスペクトル関数およびバンドの折り返しが、定量的に実験的ARPES強度マップと一致するか？
• RQ3 化学ポテンシャルが、CDW相における理論的スペクトル重みと実験的観測との一致を図る上で果たす役割は何か？
• RQ4 オーダーパラメータΔが、フェルミ表面再構成における元のバンドと折りたたまれたバンド間のスペクトル重み移動に与える影響は何か？
• RQ5 1T-TiSe2におけるCDW転移は、顕著な格子寄与なしに、完全に電子的励起子凝縮によって駆動されるのか？

主な発見

• 3次元的異方的励起子凝縮相モデルから計算された理論的スペクトル関数は、1T-TiSe2における実験的ARPES強度マップと優れた一致を示す。
• 励起子の非ゼロ運動量により、Γ点とL点間のバンドの折り返しが生じ、オーダーパラメータΔが増加するにつれて、等価なバンド構造が形成される。
• 常時とCDW相の間で35%の電子密度の不一致は、+60 meVの化学ポテンシャルシフトにより解消される。
• オーダーパラメータΔが増加するに従い、価電子帯は準線形的により高い結合エネルギーへシフトし、温度依存ARPESからΔ(T)を直接抽出する道筋が示唆される。
• モデルは、CDWが完全に電子的起源であると予測し、格子歪みの必要がないと示唆する。また、強い励起子揺らぎはTcよりずっと高い温度域でも持続する。
• 価電子帯と伝導帯の重なりは30 meVであり、実験的ARPESと整合的であるが、DFTでは800 meVというはるかに大きな重なりを予測しており、強いかつ強い多体効果が働くことが示唆される。