[論文レビュー] Spontaneous topological Hall effect induced by non-coplanar antiferromagnetic order in intercalated van der Waals materials

H. Takagi, R. Takagi+15 more|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2023

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ひとこと要約

本研究では、非平面反強磁性秩序と有限なスカラー スピンキラリティを示す CoM₃S₆（M = Nb, Ta）というアンバインター層間化合物において、自発的なトポロジカルホール効果が発生することを特定した。偏光中性子散乱と第一原理計算を用いて、全入全出の非平面スピン構造が偽の磁場を生成し、わずかな純磁化でも大きなトポロジカルホール応答を誘発することを確認した。これは、反強磁性スピントロニクス素子のための新たなプラットフォームを確立するものである。

ABSTRACT

In ferromagnets, electric current generally induces transverse Hall voltage in proportion to magnetization (anomalous Hall effect), and it is frequently used for electrical readout of the up and down spin states. While these properties are usually not expected in antiferromagnets, recent theoretical studies predicted that non-coplanar antiferromagnetic order with finite scalar spin chirality (i.e. solid angle spanned by neighboring spins) can often induce large spontaneous Hall effect even without net magnetization or external magnetic field. This phenomenon, i.e. spontaneous topological Hall effect, can potentially be used for the efficient electrical readout of the antiferromagnetic states, but its experimental verification has long been elusive due to the lack of appropriate materials hosting such exotic magnetism. Here, we report the discovery of all-in-all-out type non-coplanar antiferromagnetic order in triangular lattice compounds CoTa3S6 and CoNb3S6, by performing the detailed magnetic structure analysis based on polarized neutron scattering experiments as well as systematic first-principles calculations. These compounds are reported to host unconventionally large spontaneous Hall effect despite their vanishingly small net magnetization, and our analysis revealed that it can be well explained in terms of topological Hall effect, which originates from the fictitious magnetic field associated with scalar spin chirality in non-coplanar antiferromagnetic orders. The present results indicate that the scalar spin chirality mechanism can offer a promising route to realize giant spontaneous Hall response even in compensated antiferromagnets, and highlight intercalated van der Waals magnets as an unique quasi-two-dimensional material platform to enable various nontrivial manner of electrical reading and possible writing of non-coplanar antiferromagnetic domains.

研究の動機と目的

• CoM₃S₆（M = Nb, Ta）において、わずかな純磁化にもかかわらず異常に大きな自発的ホール効果を示す微視的起源を特定すること。
• 実験的に非平面反強磁性秩序を特定することで、CoM₃S₆ の磁気的構造に関する長年の論争を解決すること。
• 純磁化がなく、スピン軌道結合がない補償型反強磁性体において、スカラー スピンキラリティとトポロジカルホール効果との関係を確立すること。
• 層間化合物としてのvan der Waals材料が、反強磁性系におけるトポロジカル応答を実現する独自の2次元プラットフォームを提供することを示すこと。
• 非平面スピン構造が Berry位相を介して偽の磁場を生成し、トポロジカルホール効果を誘発するという理論的予測を検証すること。

提案手法

• スピン反転および非スピン反転散乱チャネルを区別することで、磁気構造因子の面内および面外成分を調べる偏光中性子散乱実験を実施した。
• 飛行時間型中性子ラウ法回折を用いて198個の磁気反射を測定し、観測された磁気構造因子と計算値を比較した。
• 第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、可能性のある磁気構造と実験データとの整合性を評価した。
• 幾何位相とその偽の磁場への寄与を定量化するため、スカラー スピンキラリティ χ_ijk = S_i · (S_j × S_k) を評価した。
• 零磁場および外部磁場下でのホール抵抗率 ρ_xy と縦方向抵抗率 ρ_xx を分析し、自発的ホール応答を抽出した。
• 磁化、磁化率、抵抗率の温度および磁場依存測定を用いて、磁気相図を構築した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CoM₃S₆（M = Nb, Ta）の大きな自発的ホール効果が、わずかな純磁化にもかかわらず生じる真の磁気的構造は何か？
• RQ2 この系において、有限なスカラー スピンキラリティを有する非平面反強磁性秩序が、実験的に確認可能か？
• RQ3 CoM₃S₆ におけるトポロジカルホール効果は、非平面スピン構造に起因する幾何 Berry位相にどの程度依存しているか？
• RQ4 全入全出スピン配置におけるスカラー スピンキラリティは、どのように偽の磁場を生成し、それが測定可能なホール応答を誘発するか？
• RQ5 層間化合物としてのvan der Waals材料は、純磁化やスピン軌道結合が存在しない状態でも、巨大なトポロジカル応答を示せるか？

主な発見

• Phase I における CoTa₃S₆ の磁気的構造は、調波ベクトル q = (1/2, 0, 0) を持つ全入全出の非平面反強磁性秩序であることが確認された。
• 偏光中性子散乱データは、スピン構造が面内および面外成分を両方有することを明確に示し、秩序の非平面性を裏付けた。
• 中性子ラウ法回折による観測磁気構造因子は、全入全出構造の計算値と一致し、提案されたスピン構造の妥当性を検証した。
• 自発的ホール抵抗率は 2.2 K で約 100 nΩ·cm に達し、わずかな純磁化にもかかわらず、大きなトポロジカルホール応答を示した。
• スカラー スピンキラリティ χ_ijk は有限であり、空間的に周期的変動を示し、Berry位相の蓄積によって偽の磁場を生成し、トポロジカルホール効果を誘発した。
• 系は、c軸に沿って有効磁場の符号が逆の2つの時間反転領域を有しており、反強磁性状態の電気的読み出しを可能にした。