[論文レビュー] Stability and molecular pathways to the formation of spin defects in silicon carbide

Elizabeth Lee, Alvin Yu+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 14, 2021

Semiconductor materials and devices参考文献 82被引用数 38

ひとこと要約

本研究では、第一原理分子動力学および強化サンプリングシミュレーションを用いて、3C-炭化ケイ素における二重空孔（VV）の熱的活性化機構と再配向を解明した。VV形成の主要な前駆体としてVSiからCSiVCへの変換が特定され、解離を伴わずにVVの再配向が可能であることが示された。また、初期のVSi濃度が高いほどVVの生成量が最大になると判明し、産業的実用性のある半導体でスピンキュービットを設計・制御する道筋が示された。

ABSTRACT

Spin defects in wide-bandgap semiconductors provide a promising platform to create qubits for quantum technologies. Their synthesis, however, presents considerable challenges, and the mechanisms responsible for their generation or annihilation are poorly understood. Here, we elucidate spin defect formation processes in a binary crystal for a key qubit candidate--the divacancy complex (VV) in silicon carbide (SiC). Using atomistic models, enhanced sampling simulations, and density functional theory calculations, we find that VV formation is a thermally activated process that competes with the conversion of silicon ($V_{Si}$) to carbon monovacancies ($V_{C}$), and that VV reorientation can occur without dissociation. We also find that increasing the concentration of $V_{Si}$ relative to $V_{C}$ favors the formation of divacancies. Moreover, we identify pathways to create spin defects consisting of antisite-double vacancy complexes and determine their electronic properties. The detailed view of the mechanisms that underpin the formation and dynamics of spin defects presented here may facilitate the realization of qubits in an industrially relevant material.

研究の動機と目的

• 3C-SiCにおける二重空孔（VV）形成を支配する熱力学的および運動論的メカニズムを理解すること。
• 単空孔の移動、VSiからCSiVCへの変換、欠陥の再配向がVVダイナミクスに果たす役割を特定すること。
• 初期欠陥濃度（特にVSiとVCの比）がVV生成に与える影響を特定すること。
• 未知のアンチサイト-二重空孔欠陥複合体を同定し、その電子的性質を予測すること。
• 最適な熱処理条件を同定することで、SiCにおける制御的かつスケーラブルなスピンキュービットの作製を可能にすること。

提案手法

• SiCにおける高エネルギー障壁を探索するため、ニューラルネットワークベースの強化サンプリングを用いた第一原理分子動力学（FPMD）を採用した。
• より長い時間スケールでの結果の妥当性を検証・拡張するため、経験則的Tersoff型ポテンシャルを用いた古典的分子動力学を用いた。
• 集団変数を用いて原子の拡散を追跡し、平均力ポテンシャル（PMF）解析を用いて自由エネルギーの地形を計算した。
• 欠陥形成エネルギーと電子構造を計算するために、PBE汎関数を用いた密度汎関数理論（DFT）を適用した。
• 初期空孔濃度がVV形成の運動論に与える影響を評価するため、キネティックモンテカルロシミュレーションを実施した。
• 216原子および512原子のスーパーセルを用いて、電子状態のエネルギー準位を計算し、スピン三重項基底状態の妥当性を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 3C-SiCにおけるVV形成の熱的活性化経路は何か？ また、VSiからCSiVCへの変換とどのように競合するか？
• RQ2 VVの再配向は解離を伴わずに可能か？ そのエネルギー障壁はどの程度か？
• RQ3 初期のVSi濃度がVCに対して高い場合、二重空孔の生成に与える影響は何か？
• RQ4 SiCにおける未だ同定されていなかったアンチサイト-二重空孔複合体の電子的性質は何か？
• RQ5 VV形成を最大化すると同時に欠陥の消失を最小限に抑えるために最適な熱的条件は何か？

主な発見

• VV形成は1000 K〜1500 Kの温度範囲で熱的に活性化されるプロセスであり、VVを形成するためのVC移動の自由エネルギー障壁は約3.9 eVである。
• VVの再配向は解離を伴わず進行し、その障壁は約3.1 eVである。これは欠陥複合体の構造的柔軟性を示している。
• VSiからCSiVCへの変換はVV形成の主要な前駆体であり、障壁は約3.5 eVである。このプロセスは熱力学的に有利である。
• 初期のVSi濃度が高いほどVVの生成量が最大となり、VSiが移動可能な単空孔の供給源として機能することが示された。
• CSiVC複合体は1500 Kで力学的に安定であり、結合状態と非結合状態の自由エネルギー差は約0.2 eVである。
• 新たに同定されたアンチサイト-欠陥複合体（例：VCCSiVC、[CSiVC + VC]）は、スピン三重項基底状態を有しており、キュービット応用に適した電子的性質を示すと予測された。