[論文レビュー] Stacking-Dependent Magnetism in Bilayer CrI$_3$

Nikhil Sivadas, Satoshi Okamoto+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 20, 2018

2D Materials and Applications被引用数 28

ひとこと要約

本稿では、二層 CrI₃ の磁気的基底状態が層間スターリング順序に強く依存しており、スターリングが層間交換相互作用を強磁性（FM）状態と反強磁性（AFM）状態の間で調整できることを示している。第一原理計算を用いて、軌道依存のスーパー・スーパー交換機構の競合を同定し、実験的にスターリング順序を区別するための線形磁電効果測定を提案することで、構造的エンジニアリングによる2次元磁性の制御への道筋を示している。

ABSTRACT

We report the connection between the stacking order and magnetic properties of bilayer CrI$_3$ using first-principles calculations. We show that the stacking order defines the magnetic ground state. By changing the interlayer stacking order one can tune the interlayer exchange interaction between antiferromagnetic and ferromagnetic. To measure the predicted stacking-dependent magnetism, we propose using linear magnetoelectric effect. Our results not only gives a possible explanation for the observed antiferromagnetism in bilayer CrI$_3$ but also have direct implications in heterostructures made of two-dimensional magnets.

研究の動機と目的

• 実験的に観測されているが理論的に不明瞭な二層 CrI₃ における層間反強磁性の起源を理解すること。
• 二層 CrI₃ における層間スターリング順序が磁気的基底状態に与える影響を調査すること。
• 層間交換相互作用を介した、スターリング依存の強固な磁気スイッチングメカニズムを確立すること。
• 異なるスターリング順序を実験的に区別できる測定可能な実験的シグネチャ―（線形磁電効果）を提案すること。
• 2次元磁性ヘテロ構造およびモアレスーパーラティスにおける広範な意味への展開を図ること。

提案手法

• Cr原子の電子相関を考慮するため、PBEsol関数を用いたVaspコードを用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算。Cr原子には3 eVのハーバードUパラメータを導入した。
• ABスターリング（S₆）、AB′スターリング（C₂h）、AAスターリング（D₃d）の異なるスターリング配置における全エネルギーおよび磁気的交換相互作用を体系的に計算した。
• 軌道混合および対称性に基づいて、フェロ磁性と反強磁性の寄与を区別するスーパー・スーパー交換機構を通じた層間交換相互作用の分析。
• 異なるスターリングおよび磁気的配置における許容された線形磁電（ME）テンソルの対称性に基づく分類を行い、実験的に測定可能な応答を同定した。
• 構造の可視化および結晶対称性解析のためのVESTAの使用により、点群およびスターリングラベルを定義した。
• スターリング順序間のエネルギー差の比較を通じて、相対的安定性および磁気的基底状態の調整を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二層 CrI₃ における層間スターリング順序は、磁気的基底状態にどのように影響を与えるか？
• RQ2 CrI₃ におけるスターリング依存の層間交換相互作用の微視的起源は何か？
• RQ3 線形磁電効果を用いて、二層 CrI₃ の異なるスターリング順序を実験的に区別できるか？
• RQ4 CrX₃（X = Cl, Br, I）のような他の2次元ヘキソゴナル磁性体において、スターリング依存磁性はどのように拡張可能か？
• RQ5 ねじれ二層 CrI₃ におけるモアレスーパーラティスにおいて、スターリング依存磁性はどのような意味を持つか？

主な発見

• 二層 CrI₃ の磁気的基底状態は層間スターリング順序に依存しており、ABスターリングでは反強磁性秩序が有利であり、AB′スターリングでは強磁性秩序が有利である。
• スターリング依存磁性は、軌道に依存する反強磁性的および強磁性的スーパー・スーパー交換経路の競合に起因する。
• 原子の再配置に依存せずに、スターリング配置を変更することで、層間交換相互作用を強磁性状態と反強磁性状態の間で調整可能である。
• 線形磁電テンソルは、スターリング順序ごとに異なる対称性に許容された形を示す：ABスターリングではトロイダル成分（αxy）が許容され、AB′スターリングでは非対角成分 αxz 項が許容され、実験的区別が可能になる。
• 予測されたスターリング依存磁性は、強固で、CrX₃（X = Cl, Br, I）のような他の2次元ヘキソゴナル磁性体へ一般化可能である。
• ねじれ二層 CrI₃ において、局所的なスターリング順序の空間的変動が磁気的モアレパターンを生じさせ、ABスターリング領域はFM中心を、AB′またはAC′スターリング領域はAFM中心を形成する。