[論文レビュー] Stark effect of quantum blue emitters in hBN

Ivan Zhigulin, Jake Horder+8 more|arXiv (Cornell University)|Aug 1, 2022

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、436 nmの発光波長を示すブルー量子発光体がヘキサゴナル窒化ホウ素（hBN）中に存在する際のストark効果を調査し、遷移電気双極子モーメントが著しく小さいことを示す弱い、主に二次のストークスシフトを明らかにした。この結果から、これらの発光体はD3h対称性を示し、炭素を含むスプリットインターラティシャル欠険（C₂^N）に起因すると考えられ、スペクトル拡散に対して極めて強く、統合量子フォトニクスに最適であることが示された。

ABSTRACT

Inhomogeneous broadening is a major limitation for the application of quantum emitters in hBN to integrated quantum photonics. Here we demonstrate that blue emitters with an emission wavelength of 436 nm are less sensitive to electric fields than other quantum emitter species in hBN. Our measurements of Stark shifts indicate negligible transition dipole moments for these centers with dominant quadratic stark effect. Using these results, we employed DFT calculations to identify possible point defects with small transition dipole moments, which may be the source of blue emitters in hBN.

研究の動機と目的

• 436 nm発光を示すhBN中のブルー量子発光体の電場感受性を理解すること。
• ストークスシフト応答の分析を通じて、これらの発光体の原子的構造を同定すること。
• フラクチュエーティングな電場によるスペクトル拡散に起因する非一様な幅拡張を低減すること。
• 恒久的双極子モーメントが最小限の欠陥を同定し、量子デバイスにおけるスペクトル安定性を向上させること。
• 実験的ストークスシフト測定値と密度汎関数理論（DFT）シミュレーションを結びつけて欠陥構造の同定を行うこと。

提案手法

• 面内および面外方向の電場を印加した状態で、コherently励起してストークスシフトを測定した。
• 電場強度関数としてゼロフォノン線（ZPL）エネルギーのシフトを測定し、線形および二次的寄与を特定した。
• 非線形ストークス応答に基づき、対称性解析を用いて欠陥の点群を推定した。
• 候補欠陥の電子状態およびZPLエネルギーの電場依存性をモデル化するため、DFT-PBE計算を実施した。
• 窒素および炭素のスプリットインターラティシャル欠陥、置換型およびアンチサイト欠陥を含む候補欠陥構造を評価した。
• 電子線誘起生成に一致する対称性、再構成によるエネルギー的利得、および電子ビーム誘起生成の可能性を考慮し、欠陥モデル（C₂^N）を提案した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 印加電場下におけるhBN中のブルー発光体のストークスシフト応答の性質は何か？
• RQ2 なぜブルー発光体は他のhBN量子発光体と比較して顕著なスペクトル拡散を示さないのか？
• RQ3 436 nm発光を示し、双極子モーメントが最小限の欠陥はhBN中でどのような原子的構造か？
• RQ4 欠陥の対称性は、その電場応答およびスペクトル安定性にどのように影響を与えるか？
• RQ5 DFTシミュレーションは観測された二次的ストークスシフトを再現できるか？また、提案された欠陥モデルを支持するか？

主な発見

• hBN中のブルー発光体は弱く、主に二次的なストークスシフトを示し、遷移双極子モーメントが著しく小さいことを示している。
• 測定された線形ストークスシフトは、ライン幅に比べて非常に小さく、1 MV/mあたり100 MHz未満の大きさである。
• 面内方向における二次的ストークスシフトが顕著に大きく、双極子が主にhBN平面内に閉じ込められていることを示唆している。
• DFT-PBE計算では、C₂^N欠陥モデルが電場下での非線形ZPLエネルギーシフトを再現し、実験と定性的に整合している。
• C₂^N欠陥は、4.1 eV発光体の電子線誘起再構成によって形成され、D3h対称性を示し、基底状態および励起状態で恒久的双極子モーメントを有さない。
• この欠陥はエネルギー的に安定であり、アニール処理を要せず、電子線照射条件下で自然に生成可能であり、実験的生成条件と整合している。