[論文レビュー] Static and resonant properties of decorated square kagome lattice compound KCu$_7$(TeO$_4$)(SO$_4$)$_5$Cl

M.M. Markina, Peter S. Berdonosov+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 22, 2022

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 42被引用数 8

ひとこと要約

本研究は、Cu²⁺イオンが斜めにねじれた正方形カゴメ格子を形成し、準孤立したCu²⁺イオンが装飾された化合物である合成ナボコサイトKCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Clの磁気的および誘電的性質を調査する。磁化、比熱、電子スピン共鳴（ESR）測定を用いて、低エネルギーのモノプレット励起を示す量子スピン液体基底状態と非同一磁気的反強磁性構造を同定した。誘電的異常は、磁気的フラストレーションを低減させる可能性のある対称性低下効果を示唆している。

ABSTRACT

The magnetic subsystem of nabokoite, KCu$_7$(TeO$_4$)(SO$_4$)$_5$Cl, is constituted by copper ions forming a buckled square kagomé lattice decorated by quasi-isolated ions. This combination determines peculiar physical properties of this compound evidenced in electron spin resonance (ESR) spectroscopy, dielectric permittivity $\varepsilon$, magnetization $M$ and specific heat $C_p$ measurements. At lowering temperature, the magnetic susceptibility $χ= M/H$ passes through a broad hump inherent for low-dimensional magnetic systems at about 150 K and a sharp peak at antiferromagnetic phase transition at $T_N = 3.2 $K. The $C_p(T,H)$ curves demonstrate additional peak-like anomaly at $T_{peak}= 5.7$K robust to magnetic field. The latter can be ascribed to low-lying singlet excitations filling the singlet-triplet gap in magnetic excitation spectrum of the square kagomé lattice [J.Richter, O.Derzhko and J.Schnack, Phys. Rev. B extbf{105} (2022) 144427]. ESR spectroscopy provides indications that antiferromagnetic structure below $T_N$ is non-collinear. Separate issue is the observation of antiferroelectric-type behavior in $\varepsilon$ at low temperatures, which tentatively reduces the symmetry and partially lifts frustration of magnetic interactions of decorating copper ions with buckled square kagomé lattice. These complex thermodynamic and resonant properties signal the presence of two weakly coupled magnetic subsystems in nabokoite, namely a spin-liquid in square kagomé lattice layers and an antiferromagnet represented by decorating ions.

研究の動機と目的

• 合成ナボコサイトKCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Clの静的および共鳴磁気的性質を特徴づけること。この化合物は装飾された正方形カゴメ格子を持つ。
• 比熱および磁化率の低温異常、特に5.7 Kにおけるピークと150 Kにおける広いヒールの物理的起源を調査すること。
• 特にT_N = 3.2 Kにおける反強磁性秩序の性質を明らかにするために、電子スピン共鳴（ESR）分光法を用いて磁気的基底状態およびスピン構造を同定すること。
• 低温における誘電誘電率の異常と、格子対称性の低下および磁気的フラストレーション低減との関係を調査すること。
• 2つの弱く結合された磁気的サブシステムの存在を評価すること：正方形カゴメ格子におけるスピン液体と装飾イオンの反強磁性鎖。

提案手法

• 293 KにおけるKCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Clの結晶構造を高精度な粉末X線回折（リートベルト精査）により決定し、テトラゴナル対称性（P4/ncc, No. 130）を確認した。
• 磁気的転移および低エネルギー励起を調べるために、温度および磁場依存の磁化（M(H,T)）および比熱（C_p(H,T)）測定を実施した。
• スピンダイナミクス、異方性、および秩序相の性質を分析するために、4–300 Kの範囲で電子スピン共鳴（ESR）スペクトルを取得した。
• 構造的または電子的転移を示す兆候を検出するために、誘電率（ε）を温度関数として分析した。
• ラグランジアン形式およびオイラー＝ラグランジュ方程式を用いたスピンダイナミクスの理論的モデリングにより、さまざまな異方性モデル（軸対称、テトラゴナル、正方晶）の固有振動数を導出した。
• 理論的固有振動数と実験データを比較するために、ランダムに配向した磁場におけるESRスペクトルの数値シミュレーションを実施し、ギルマン比（g = 2.2）および有効スピン（I = 1）などのパラメータをフィッティングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 KCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Clにおける磁気的基底状態の性質は何か？また、量子スピン液体の兆候を示すか？
• RQ2 なぜ比熱に8 Tまでの磁場下でも持続する5.7 Kにおける明確なピークが観測されるのか？その物理的起源は何か？
• RQ3 T_N = 3.2 Kにおける反強磁性相の対称性およびスピン構造は、ESR分光法によってどのように特定されるか？
• RQ4 低温における誘電率の異常は、磁気的フラストレーションおよび格子対称性の変化とどのように関係しているか？
• RQ5 観測されたESRスペクトルおよびスピン再配列転移を最もよく説明する異方性モデル（軸対称、テトラゴナル、正方晶）はどれか？

主な発見

• 磁化率は約150 Kで広いヒールを示し、T_N = 3.2 Kで鋭いピークを示しており、低次元系に特徴的な二段階磁気的転移を示している。
• 比熱はT_peak = 5.7 Kに明確なピークを示し、8 Tまでの磁場下でも持続しており、正方形カゴメ格子内のモノプレット-トリプレットギャップを埋める低エネルギーモノプレット励起の存在を示唆している。
• ESR分光法により、ゼロ磁場ギャップが18 GHz、より大きなギャップが75 GHzであることが判明した。より小さいギャップは非ラーラー分散を示しており、複雑なスピン励起スペクトルを示している。
• 理論的モデリングにより、軸対称異方性（容易軸性質、A < 0）が実験的ESRデータに唯一整合するモデルであることが特定され、約3.6 kOeでのスピン再配列転移を予測した。
• 誘電率は約25 Kで異常を示しており、格子対称性の低下が起こっている可能性を示唆しており、装飾Cu²⁺イオンの磁気的相互作用におけるフラストレーション低減に寄与している可能性がある。
• この系は2つの弱く結合された磁気的サブシステムを有する：正方形カゴメ格子内の量子スピン液体と、孤立した装飾イオンの反強磁性鎖であり、後者は対称性の破れを引き起こしている可能性がある。